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L'éditorial de P. Daurès est caractéristique de l'évolution d'EDF sur le sujet plutonium. Il écrit notamment: "Pour se préparer à une telle situation [crise sur le prix de l'uranium], qu'on a pu croire il y a une vingtaine d'année relativement proche, la France a développé une industrie du retraitement du combustibles usés, c'est à dire de séparation de ce qui a une valeur énergétique, plutonium et uranium, de ce qui doit être considéré comme un résidu non réutilisable, produits de fission et Actinides Mineurs. L'envolée sur les prix des combustibles n'ayant pas eu lieu, EDF a décidé, il y a une dizaine d'années, d'utiliser le plutonium ainsi séparé en le recyclant dans les coeurs de centrales à eau sous pression; aujourd'hui, elles sont au nombre de sept à fonctionner ainsi [pour 28 possibles, l'ensemble du parc 900 MWé, mais seulement 16 ont l'autorisation. Pour les autres il faudra une enquête publique]. Pour cela, des recherches ont été menées par EDF, en complément des travaux du C.E.A., pour préciser le comportement de ce combustible particulier..... Analyse des articles 1) "Qualification des outils de calcul neutronique pour le recyclage du plutonium" page 5 L'historique est classique : Pourquoi EDF a-t-elle décidé de recycler du plutonium dans ses REP? Les réacteurs français à eau sous pression chargés en oxyde d 'uranium (56 tranches + 2 à Civaux pour une puissance installée de 60.000 MWé ) produisent de l'ordre de 210 kg de plutonium par 1000 MWé (environ 12 tonnes par an ). Ce qui suit est classique aussi: "Ce combustible était initialement prévu pour être utilisé dans le programme des Réacteurs à Neutrons Rapides (RNR)..Le report de l'industrialisation de cette filières à des échéances lointaines a conduit EDF à envisager l'utilisation du plutonium dans les réacteurs à eau pressurisée : cette solution est intéressante puisqu'elle permet d'absorber le stock de plutonium tout en tirant parti de ses excellentes qualités de combustible nucléaire avant que celles-ci ne se dégradent trop; le plutonium 241, isotope très fissile et présent en proportion non négligeable, disparaît en effet par radioactivité en produisant de l'américium 241 non fissile et gênant par les rayonnements qu'il émet." Dans l'encart 1 "Principe de la réaction nucléaire", la dernière partie se rapporte au plutonium : "Que va devenir le plutonium ainsi produit? Une partie va être consommée dans le réacteur avant le déchargement du combustible : c'est ainsi par exemple, que les REP à combustible standard, un tiers de l'énergie de fission provient du plutonium, le reste provenant de l'uranium. Une partie va se transformer par captures neutroniques en d'autres isotopes du plutonium : 240, 241 (fissile également) et 242. (suite)
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suite:
Finalement, le combustible usé déchargé du coeur contient un reliquat d'U235 et une quantité appréciable de plutonium. On récupère ces matières énergétiques par retraitement du combustible. Le plutonium est particulièrement bien adapté pour être ensuite utilisé dans un réacteur à neutrons rapides, car ses fissions à haute énergie produisent un nombre plus élevé de neutrons secondaires. Par ailleurs, il peut également être utilisé dans des conditions similaires à celle de l'uranium 235 dans un réacteur à neutrons thermiques: c'est actuellement le cas dans les REP recyclant du plutonium sous forme de combustible MOX. Celui-ci est constitué d'un mélange d'oxyde d'uranium appauvri (0,3% en U 235) et d'oxyde de Pu (avec une teneur en Pu comprise entre 5 et 7% suivant les crayons)." L'analyse des problèmes neutroniques liés à l'introduction du MOX est assez complète. "Deux propriétés spécifiques du combustible au plutonium jouent un rôle crucial vis-à-vis des paramètres physiques intervenant dans la sûreté des réacteurs nucléaires. - D'une part l'absorption des neutrons deux fois plus intense dans les assemblages MOX que dans les assemblages classiques à base d'uranium en raison d'une plus grande avidité du plutonium pour les neutrons lents comparée à celle de l'uranium 235. Deux effets neutroniques importants résultent de cette différence d'absorption entre les deux types d'assemblages qui sont juxtaposés dans le coeur : * des moyens de contrôle moins efficaces : ceux-ci sont de deux natures jouant des rôles complémentaires, soit des grappes de crayons constitués de matériaux neutrophages (Bore, Argent, Indium,..) insérées dans le coeur pour moduler la puissance (suivi de charge) ou arrêter le réacteur en cas d'urgence; soit de l'acide borique en solution dans l'eau dont la concentration est diminuée au fur et à mesure de la combustion afin de compenser l'usure du combustible. L'absorption des neutrons se partage proportionnellement aux avidités des différents matériaux présents dans le coeur. Par conséquent, l'absorption étant plus forte dans le combustible MOX, la proportion de neutrons pouvant être capturés dans les absorbants diminue d'autant et l'efficacité des moyens de contrôle s'en trouve réduite. * Une distribution spatiale de puissance moins uniforme : à l'interface entre un assemblage MOX et un assemblage à uranium, les neutrons vont être très intensément absorbés du côté du plutonium. Une grande partie de ces absorptions provoquent à leur tour des fissions, et donc un important dégagement d'énergie pouvant se traduire par un fort maximum local de puissance appelé point chaud (correspondant au crayon combustible dégageant le plus de puissance dans le coeur) situé du côté MOX. Or dans un réacteur, la sûreté impose un critère très strict sur la valeur limite du crayon chaud. (encart 3) p.20
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| L'encart 4 précise
la valeur limite de la teneur en plutonium "au delà de laquelle
le bilan bascule en faveur des fissions rapides, le coefficient de vide
devient positif. De nombreuses études ont permis de situer cette
teneur limite entre 12 et 14%."
Il est clair que la limitation en Pu est un facteur pénalisant pour l'utilisation du MOX. |
On pourrait étudier un MOX uniforme à 2% pour tous les
assemblages dans le réacteur. On pourrait mais il y a beaucoup d'études
à mener avant d'arriver à une conclusion de faisabilité.
Et de toute façon il faut regarder l'ensemble du cycle comme toujours.
Pour moxer il faut du plutonium. Pour avoir du plutonium, il faut retraiter..
p.21
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| L'analyse "les limitations
actuelles du recyclage du plutonium" recense la série suivante
de contraintes pour pouvoir utiliser du MOX avec une sûreté
suffisante:
-La moindre efficacité des moyens de contrôle dans le MOX a pour conséquence la limitation à 30 % d'assemblages MOX car les moyens de contrôle des REP sont insuffisants, -Les grappes d'absorbants sont dans les assemblages conventionnels pour que leur efficacité soit maximale, -le trizonage des assemblages permet d'atténuer la possibilité de points chauds, -la difficulté de mesure de la distribution de puissance ce qui oblige à majorer la puissance des MOX dans les calculs pour avoir une marge suffisante sur les paramètres d'exploitation. Ceci rend plus difficile la recherche d'un plan de chargement (MOX, classique) car cette contrainte réduit le nombre de plans (c-à-dire de possibilités de remplir le coeur), -Les teneurs en plutonium ( 3,4%, 5,2%, 6,6%) sont suffisamment faibles pour garantir un étouffement de la puissance en cas de perte totale ou partielle du modérateur. Une fois posés les problèmes, voyons la stratégie d'EDF qui est explicitée dans "Des expériences tournées vers l'optimisation du recyclage : EPICURE et VIPO." Pour optimiser le recyclage du Pu dans les REP EDF distingue 3 directions 1) allonger le temps de séjour en réacteur 2) augmenter le nombre d'assemblages MOX 3) mettre en oeuvre le multirecyclage. Mais le point 1 exige : - être capable de calculer le spectre neutronique et de limiter les points chauds, - pouvoir accroître l'enrichissement en Pu pour augmenter le taux de combustion mais l'effet de vide peut devenir positif à partir d'une valeur encore imprécise (de 12 à 14 %). Quant au point 2 : -Si on augmente le nombre d'assemblage MOX va se poser le problèmes des moyens de contrôle. Il faudra instrumenter les MOX et on ne connaît pas suffisamment leur comportement. En ce qui concerne le point 3, ce scénario n'en est qu'au stade de l'étude... Que sont les 2 programmes de recherches pour optimiser : EPICURE est un programme tripartite EDF - CEA - FRAMATOME, décidé en 1988 et réalisé à Cadarache sur les piles EOLE et MINERVE. Il permet de réaliser des expériences portant sur le zonage, la composition des assemblage MOX. On a pu comparer un coeur uranium et un coeur mixte. VIPO est un programme pour mesurer le coefficient de vide. Il est international (Japon, Angleterre, Belgique, France) et mené depuis 1993. Il est réalisé dans la pile VENUS à Mol (Belgique). Les résultats obtenus sur EPICURE portent sur : -Qualification du calcul du point chaud dans un REP recyclant du plutonium, -Qualification du calcul de l'efficacité des moyens de contrôle, On vérifie l'efficacité des grappes d'absorbants dans un assemblage MOX car si on charge plus de 30% en MOX il faudra pouvoir le faire. On a testé 3 types de grappes: • Grappes au carbure de bore (B4C) • grappe en alliage d'argent, indium et cadmium(AIC) • grappe grise composée pour moitié de crayons en AIC et pour moitié de crayons en acier, faiblement absorbants. Cette grappe est 40% moins efficace que l'AIC. Les calculs et les résultats de mesures sont en accord à la limite des erreurs. • Qualification du calcul de l'effet de vide Les expériences réalisées avec des teneurs en Pu de 7 et 11% sont en cours d'interprétation.. En ce qui concerne VIPO : On a réalisé une mesure de l'effet de vide avec une concentration en Pu de 14,4%. Le code pour interpréter les résultats est en cours de validation. La conclusion D'EDF est que si on reste à la teneur actuelle en Pu du MOX tout ira bien et que l'on peut donc améliorer les plans de gestion du combustible. COMMENTAIRE Cet article de 1997 montre une fois de plus que la mise en oeuvre de techniques récupérant le Pu, techniques qu'on aurait pu s'éviter en ne retraitant pas, se fait sans que les vérifications aient pu être menées de l'innocuité d'une telle utilisation. (suite)
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Évidemment on a fixé des marges mais.... Il reste de nombreux points à préciser et introduire du MOX dans les REP 900 reste une opération comportant des risques au plan de la sûreté. Compte tenu des inconnues sur la fin du cycle (probablement on stockera en l'état les combustibles MOX sans retraitement) il n'est pas évident qu'il y ait le moindre intérêt à charger un réacteur en MOX. 2) Optimiser la gestion du stock de plutonium page 25 Cette optimisation se fait maintenant avec un programme POMAR qui permet d'envoyer en retraitement les assemblages irradiés permettant d'obtenir la quantité de plutonium nécessaire et ayant le moins possible d'américium. Ce corps est un " poison, non seulement pour la réaction de fission, mais aussi pour l'homme à cause de sa radioactivité gamma; en effet, si du plutonium suffisamment pur, qui n'est que radioactif alpha, peut être manipulé dans une boite à gants, un plutonium très américié doit être télémanipulé derrière des protections biologiques épaisses. Il est possible de désaméricier du plutonium... Cette opération coûteuse doit rester exceptionnelle et, en tout état de cause, doit être effectuée avant que la teneurs des lots en américium ne dépasse le seuil autorisé par l'usine de désamériciation." En conclusion ce logiciel, dont l'utilisation a débuté en 1994 sur la partie sorties du stock, commence à gérer l'ensemble du cycle du retraitement au façonnage des assemblages depuis juillet 1995. 3) Le devenir des déchets nucléaires : une voie de recherche l'incinération-transmutation. page 31 L'article commence par une présentation de la loi du 30 décembre 1991 avec le classique mais faux : "Les études présentées visent à alimenter la réflexion sur le premier axe de recherche défini par cette loi. elles ne sont terminées; la loi a d'ailleurs laissé 15 ans pour les mener à bien." Certes des études doivent être menées mais il n'y a pas obligation de résultats pour 2006. La loi dit "le cas échéant, la création d'un centre de stockage des déchets radioactifs à haute activité et à vie longue.". Ce qui clairement engage à faire de gros efforts mais n'oblige pas à avoir trouvé des solutions en 2006. Cet article ne s'intéresse qu'aux éléments lourds et laisse les produits de fission. L'optique prise est " Le service rendu étant la production d'énergie électrique, nous normaliserons tous les résultats à la production d'un TWh (un milliard de kWh). Pour mémoire, la production d'énergie électrique du parc nucléaire français a été en de 358 TWh en 1995. La production de nouveaux noyaux lourds d'un REP standard avec les gestions envisageables dans le futur (taux de combustion de 50000 MWj/t) est d'environ 30 kg de Pu par TWh et de l'ordre de 3 kg d'actinides mineurs par TWh. Les actinides sont radioactifs. Ils ont une chaîne de descendants et ces chaînes aboutissent au plomb, au mercure, au bismuth. On peut essayer d'accélérer le processus naturel ou même de le changer en les bombardant avec des neutrons. Mais ces études en sont au stade de la physique des réactions soit juste dans les calculateurs, à peine les laboratoires de recherche, pas du tout à la faisabilité industrielle. Même si le but sera incinération-transmutation des actinides et du Pu, on est juste au recyclage ou à la rigueur au multirecyclage dans les REP si on parvient à retraiter correctement. Pour le moment il n'y a rien de précis et il faut faire de nombreuses études de sûreté avant de donner un début de conclusion. Il reste que tout ce qu'on vérifie, calcule pourra éventuellement être utilisable en laboratoire mais la réalisation industrielle n'est sûrement pas pour un délai court.. L'encart 5 ainsi que les extraits des pages 41 et 43 posent bien les difficultés. L'article n'est pas spécialement optimiste car de fait le MOX pose de sérieux problèmes de sûreté que le multirecyclage accentue gravement. p.22
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| page 41 ÉPURE 53
A l'équilibre, les seules matières devant être stockées sont : • les noyaux lourds que l'on décide de ne pas recycler; • Ies "pertes" au retraitement et à Ia fabrication. Ces " pertes " sont fonction de la masse de corps chimiques manipulée, du taux de séparation effectif des opérations de retraitement et du taux de "pertes " à la fabrication. Actuellement, le taux de "pertes " de plutonium au retraitement de l'usine de La Hague est de l'ordre du pour mille Pour les actinides mineurs, tant que le procédé industriel n'est pas défini, il est difficile d'évaluer les "pertes » du retraitement pousse. On retient dans les études un taux de "pertes de 1%. Rappelons qu'avec les gestions actuelles, seule l'utilisation de RNR permet d'atteindre un équilibre. Compte tenu de ces hypothèses sur les "pertes " dans le cycle, les études menées tant à EDF qu'au C.E.A. montrent que pour cet équilibre et par rapport au stockage direct des assemblages standards usés: • Ie multirecyclage du plutonium seul réduit la radiotoxicité des résidus devant être enfouis d'un facteur de l'ordre de 5; |
• le multirecyclage du plutonium, du neptunium
et de l'américium porte cette réduction à un facteur
d'environ 30;
• enfin avec un multirecyclage du plutonium et de tous les actinides mineurs on pourrait atteindre un facteur de l'ordre de 100. On voit donc que, quelle que soit la solution retenue, on ne peut réduire les masses devant être stockées au-delà d'une certaine limite fonction du taux de " pertes" et de la masse de noyaux lourds retraitée. Des quantités non négligeables de noyaux lourds resteront dans les résidus nécessitant un stockage géologique final. De plus, la faisabilité industrielle de certaines opérations citées ci-dessus reste à démontrer: on peut citer la séparation poussée de l'américium et du curium, la fabrication et la manipulation des combustibles contenant de fortes quantités d'américium et de curium, la conservation des marges de sûreté pour les REP ou RNR recyclant de grandes quantités d'actinides mineurs. Dans une vision à plus long terme, ont été proposés de nouveaux concepts dits systèmes hybrides, associant un accélérateur de protons et un réacteur sous critique. On décrit ces nouveaux systèmes dans l'encart 5. p.23
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| Conclusion Épure 53 (page 43)
Les études d'incinération du plutonium et des actinides mineurs menées dans le cadre de la loi du 30 décembre 1991 ont montré qu'il serait possible, en théorie et hors de toute analyse de faisabilité industrielle et économique, de réduire la production finale de noyaux lourds radiotoxiques associe à la fourniture d'un TWh à l'aide de réacteurs de fission. Pour cela, il faudrait séparer les noyaux lourds des déchets lors du retraitement des combustibles usés et les recycler tous en réacteur. En les recyclant dans des réacteurs incinérateurs, on peut aboutir à un équilibre pour lequel les productions de noyaux lourds radiotoxiques deviennent égales aux consommations. Le multirecyclage dans les REP sur la base des pratiques actuelles ne paraissant pas envisageable au-delà de deux ou trois recyclages sans poser des problèmes de sûreté, les seules voies ouvertes restent le recyclage en REP suivi d'un multirecyclage en RNR ou le recours à d'autres gestions REP moins économiques mais mieux adaptées au multirecyclage. Un scénario de multirecyclage du plutonium seul, avec un premier recyclage dans les REP et les autres dans les RNR, amène un gain en radiotoxicité voisin de 5 par rapport à un stockage direct des assemblages standards usés. Le multirecyclage simultané du plutonium et des actinides mineurs permettrait d'augmenter le gain sur la radiotoxicité des corps mis aux déchets jusqu'à des valeurs voisines de 100. Pour atteindre cet objectif, un très important effort de Recherche et Développement reste nécessaire et il faudrait démontrer la faisabilité industrielle à des coûts raisonnables de nombreuses opérations comme la séparation poussée des actinides mineurs, la fabrication du combustible ou des cibles et le recyclage multiple du plutonium et des actinides mineurs. EDF, C.E.A. et Framatome y travaillent activement. Dans un Épure de juillet 97 j'ai trouvé toute une série d'articles sur des codes de calcul dont un est consacré à un logiciel qui doit simuler le comportement des crayons combustibles. Le grand intérêt de cet article est de faire le point sur la gestion des combustibles MOX et sur leur tenue en réacteur ce qui confirme mon analyse que de nombreux points restent à préciser. Le MOX ça coûte cher, ça exige des systèmes de détection différents, plus pointus et pour couronner le tout ça ne peut pas séjourner en réacteur aussi longtemps qu'un combustible classique. Et surtout il y a une sévère limitation en % de Pu sinon le réacteur a un coefficient de vide positif comme Tchernobyl et comme les RNR. Extrait Epure n° 55 page 33 à 36 Mieux simuler l'interaction mécanique Pastille-Gaine L'interaction mécanique Pastille-Gaine (IPG) fait partie des phénomènes susceptibles sous certaines conditions, de menacer l'intégrité de la gaine. C'est un facteur important dans les études de dimensionnement des crayons combustibles. Pour s'en prémunir, il faut des spécifications de fonctionnement qui sont d'autant plus restrictives que la simulation des phénomènes mis en jeu est empirique. Le contact ferme entre le combustible et la gaine s'établit après environ 3 000 heures en conditions moyennes standard d'irradiation en réacteur de puissance. Le jeu initial pastille-gaine diminue sous l'effet combiné de la dilatation thermique différentielle de la gaine et des pastilles, du fluage de la gaine en compression (155 bars à l'extérieur contre 60 bars environ à l'intérieur), du gonflement macroscopique du combustible par les produits de Fission solides, de la fragmentation du combustible suivie du réarrangement des fragments. Lorsqu'il y a interaction du combustible avec la gaine, les pastilles imposent leurs déformations au tube de gainage. L'instant du contact et l'intensité des forces de contact dépendent du degré de foisonnement des fragments du combustible. Lorsque la poussée de la pastille combustible dépasse la pression différentielle des fluides (milieu primaire Pext et atmosphère interne du crayon Pint), la gaine se trouve sollicitée en traction. En régime de puissance quasi stationnaire, la contrainte de traction tend vers un état d'équilibre faible de 20 à 50 MPa. Par contre, un transitoire rapide de puissance, normal ou incidentel peut menacer l'intégrité de la gaine. En effet, un changement brusque de puissance provoque une augmentation significative les contraintes de traction,. En particulier au niveau des interfaces pastille/pastille (où les sollicitations mécaniques sont amplifiées par 'accroissement de l'effet "diabolo") au droit des fissures radiales du combustible. Ces contraintes, combinées au relâchement par les fissures radiales d'éléments corrosifs tels que l'iode ou le brome, peuvent conduire à dépasser en peau interne de la gaine le seuil de corrosion sous contrainte. Une fissure peut alors s'amorcer, puis se propager rapidement à travers la gaine conduisant à la rupture du crayon. L'IPG est un phénomène tridimensionnel. La plupart des logiciels ne permettent pas de discriminer dans les bases de données les conditions conduisant à la rupture de la gaine. Les principaux objectifs visés pour CYRAN03 étaient donc les suivants: • prendre en compte l'évolution du comportement du matériau de gainage avec son historique de chargement (évolution de l'endommagement); (suite)
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• mieux représenter l'effet de la fragmentation et du repositionnement des fragments de la pastille; • simuler l'amplification de contrainte au droit des fissures du combustible; • prendre en compte l'accrochage axial entre la colonne combustible et la gaine; • effectuer à tout instant le bilan des produits de fission corrosifs disponibles. Mieux prévoir la tenue de la gaine à la corrosion généralisée L'expérience acquise en réacteur a montré que la teneur en étain de l'alliage de zirconium et la teneur en lithine du réfrigérant avaient un rôle primordial dans l'accélération de la corrosion généralisée de la gaine en milieu primaire. Cela a conduit les fabricants à proposer de nombreuses variantes d'alliage de zirconium et les exploitants à adapter le pilotage des réacteurs pour limiter la teneur en lithine du circuit primaire. Des études à long terme sont engagées pour mieux comprendre les mécanismes qui régissent ce phénomène. CYRAN03 intègre un nouveau modèle de corrosion prenant en compte la chimie du milieu primaire et les paramètres de fabrication de la gaine. Adapter les simulations à fort taux de combustion (> 47 000 MWj/tM) Pendant l'irradiation, l'accumulation des produits de fission et des défauts ponctuels générés par le ralentissement des fragments de fission conduisent à une modification physique et physico-chimique importante du matériau combustible, siège des fissions. Pour des raisons de capture préférentielle des neutrons en périphérie, cet effet est amplifié dans les cent derniers microns de la pastille, conduisant à un endommagement d'irradiation tel qu'il provoque la formation d'un matériau radicalement différent, comme le montre la figure 4. Par ailleurs, plus le taux de combustion est élevé, plus il est indispensable de connaître le bilan isotopique des noyaux lourds et des produits de fission. CYRAN03 est couplé avec un logiciel nommé STRAPONTIN qui traite les chaînes de décroissance des transuraniens et des produits de fission, pour: • évaluer avec plus de précision le xénon et le krypton produit (terme source du modèle de relâchement des gaz de fission); • évaluer la quantité potentielle de produits corrosifs pour la gaine (iode, brome...) pouvant être relâchée par le combustible lors d'une montée brusque de puissance. Tous ces aspects ne peuvent être ignorés à très fort taux de combustion car ils ont des conséquences sur les propriétés locales physiques et mécaniques des matériaux en présence, ainsi que sur le comportement des produits de fission gazeux. Intégrer les combustibles MOX et gadoliniés (encart 6) La composition isotopique du plutonium dans les combustibles MOX joue un rôle important sur le spectre neutronique alentour, avec des conséquences non négligeables sur l'évolution radiale des sources de puissance dans la pastille. Par ailleurs, la fabrication des combustibles MOX, obtenus par mélange de poudres, conduit à une partition non uniforme du plutonium avec une concentration de ce dernier dans des amas. Cette hétérogénéité du plutonium, et donc de la densité de puissance, a des conséquences sur l'ensemble des phénomènes activés par l'irradiation: densification, gonflement, relâchement des gaz de fission. L'introduction du gadolinium dans la matrice combustible modifie l'évolution radiale des sources de puissance. De plus le gadolinium chimiquement valent, perturbe très fortement matrice UO2 et modifie par suite l'ensemble des propriétés physiques combustible. Les particularités de ces combustibles sont prises en compte dans le logiciel CYRAN03 pour ce qui concerne la conductivité thermique, la capacité calorifique, le coefficient de dilatation thermique, la densité théorique, les propriétés mécaniques et pour le calcul du taux de combustion. Commentaire
p.24
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