SUISSE
La NAGRA projette de construire un site d'entreposage en profondeur pour les déchets nucléaires de haute activité produits par les centrales nucléaires suisses, dans le Weinland zürichois. Heureusement, la population riveraine se mobilise pour résister à cette folie. Benken, vous connaissez ?
Opposition en Suisse.
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Rappelons qu'après le rejet nidwaldien du projet de Wellenberg le droit de veto aux cantons-sites de dépôts de déchets nucléaires a été supprimé. L'initiative zurichoise est par conséquent caduque. Au cours de l'été 2003, l'organisation KLAR (Klein Leben mit Atomen Risiken) a été fondée dans le but de combattre ce projet avec tout l'éventail des moyens juridiques. Dangers de l'enfouissement
p.17
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Le "Dossier 2001 Argiles" concerne un "stockage
de déchets à haute activité et à vie longue"
(c'est son titre). Il "n'est nullement conclusif" et il "serait
donc erroné d'en inférer, à ce stade, une quelconque
conclusion définitive", "il ne prétend pas établir
une faisabilité." (AND-2001, liminaire).
La contrainte thermique En milieu confiné, la contrainte thermique "est principalement imposée par la diffusivité thermique du milieu géologique (autour de 10-6 m2/s pour les formations granitiques et les formations argileuses [6,6 10-7 m2/s pour l'argilite de Bure]) comparée à la décroissance de la puissance thermique des colis de déchets (facteur 2 tous les trente ans pour les déchets vitrifiés et les combustibles irradiés, et tous les 6 ans pour les coques et embouts [= les "B"]). (...) ...la phase thermique (colis, barrière ouvragée et milieu géologique) se déroule globalement sur environ quelques centaines d'années (500 maximum), avec un maximum après quelques dizaines d'années tout au plus au niveau de la barrière ouvragée." (ANDRA/DRI 1995, chap. IV, p. 17). La CNE écrit : "la température de la barrière ouvragée enveloppant les conteneurs dépasserait nettement 100°C pendant le premier millénaire si le délai de refroidissement avant mise au stockage n'est pas supérieur aux trois voir cinq décennies, prévues jusqu'à présent." (CNE, 7ème rap, 2001, p. 24). Diffusivité thermique = conductivité / densité / chaleur spécifique Un modèle, une sphère, dont la quantité de chaleur est équivalente à celle "un empilement de 10 mètres de conteneurs COGEMA refroidis pendant 50 ans" indique un maximum qui, à deux fois le rayon de la source, vaut 140 à 145°C au bout de 3 ans de présence dans l'argilite (Rousset 1990, p. 224 et 226). "...une augmentation locale de la température conduit à une dilatation de l'eau supérieure à l'augmentation du volume de pores : la pression augmente donc et tend à faire circuler l'eau de la zone chaude vers la zone froide" (Rousset 1990, p. 217). "On aurait donc une phase vapeur qui, par convection, s'élèverait dans la couche d'argile et se condenserait en phase liquide dans le voisinage du site de stockage; la corrosion des conteneurs, le transfert par diffusion dans l'argile et d'autres facteurs physiques propices à la dissémination des radionucléides augmentent considérablement avec la température, mais surtout, l'échelle de temps d'un tel cycle d'évaporation/condensation est très courte..." (CNE 2001, 7ème rap. p. 24,). Dans un milieu saturé, à proximité des conteneurs "C", la pression interstitielle doit monter tout de suite de 5 MPa, (Rousset 1990, fig. 16). Ce chargement thermique à lui seul, outre le changement de phase de l'eau présente, doit entraîner la formation d'une zone plastique et de rupture de la roche sur une épaisseur de plusieurs mètres (Rousset 1990, p. 226-27). A grande échelle un calcul (alors conduit pour l'argile de Mol mais la conductivité thermique des argilites callovo-oxfordiennes de la Meuse est la même) donne un écart de température de plus de 40°C entre le stockage et l'encaissant au bout de 50 ans (Rousset 1990, p. 218). Puis "On constate notamment qu'au bout de 200 ou 300 ans, la température dans les couches extérieures à l'argile est sensiblement modifiée (une dizaine de degrés). (suite)
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Au cours d'une analyse plus fine, il conviendra donc d'examiner la capacité d'évacuer une partie de cette chaleur par les nappes aquifères." (Rousset 1990, p. 218, épaisseur de la couche d'argile 140m). AND-2001 B, fig. III.3-1 p. 197 produit un schéma d'extension spatiale de la phase thermique autour de combustibles irradiés vraisemblablement pour un temps de refroidissement amenant au respect du critère 100°C maxi pour la température à l'interface du colis et barrière ouvragée ou barrière ouvragée-encaissant. A 1000 ans, le Dogger est chauffé à plus de 60°C sur une épaisseur de plus de 100 mètres à l'aplomb sous ces déchets, soit plus de 30°c au dessus de l'encaissant. Au dessus du dépôt, les horizons poreux "Hp1-Hp4" de l'Oxfordien sont à plus de 30°C, les deux ou trois horizons poreux inférieurs à plus de 45°C soit plus de 20°C au dessus de l'encaissant. Que faire? a) Augmenter le temps de refroidissement des verres. Cela peut résoudre le problème thermique d'entrée. "La commission recommande donc que l'ANDRA étudie un concept "froid" où la température serait inférieur à 100°C en tout point extérieur aux colis de déchets, quoique ce type de concept implique un allongement de la durée d'entreposage préalable au stockage." (CNE 2001, 7è rapport, p. 24). Mais des personnages français haut placés de la filière continuent de présenter un temps de refroidissement de 30 ans pour les verres. En 2003, la CNE qui cherche toujours une réponse sur le temps de refroidissement prévu mentionne comme "réponse" qu'EDF AREVA et CEA annoncent qu'ils vont faire une étude financière pour définir l'optimum économique...; CNE 2003, 9ème rap, p. 10). b) Diminuer la densité thermique (écarter plus les verres en augmentant l'emprise horizontale du dépôt). Les calculs de dimensionnement thermiques montrent que cela est efficace. Mais l'emprise de dépôt annoncée par l'ANDRA apparaît toujours ténue par rapport à ce que prévoient d'autres pays. Parce que: "Il faut par ailleurs s'être assuré que la conductivité thermique relativement faible du matériau n'est pas de nature à accroître d'une manière exagérée le coût de stockage des déchets." (Lefèvre 1986, p. 187). R. Dautray (Rapport à l'Académie des sciences, déc. 2001, cité in Gazette Nucléaire n°207/208, p. 8) donne pour 30.000 colis "C" avec un flux de chaleur d'environ 1W/m2, une emprise de 4 à 5 km2 et un volume excavé de 5 à 25 millions de m3. Pour fixer les idées le tunnel sous la Manche a excavé 7,5 millions de m3 (Degenne 1988) et avait un budget de 49 milliards de F-1988. L'enfouissement des seuls "C" correspond officiellement à un volume excavé de 0,66 à 3,33 tunnels sous la Manche. c) choisir une roche de bonne conductivité thermique. La conductivité thermique des argilites de Bure dans la direction verticale est dans l'intervalle 1,1 à 1,65 W/m/°C, elle est 1,8 plus élevée dans la direction horizontale (Zamora et al. 2002, p. 283). La diffusivité thermique est 6,6.10-7 m2/s en perpendiculaire et 1,3 plus élevée en parallèle. La chaleur spécifique est de 820 J/kg/°C entre 30 et 100°C et le coefficient de dilatation thermique de l'ordre de 10-5/°C pour des températures comprises entre 20 et 100°C (AND-2001 B, p. 63, /G-2001 t.4 IV p. 39 et 43). En vertical, cette conductivité thermique est 1,5 à 2,3 fois plus faible que celle des granites qui est de l'ordre de 2,5 W/m/°C (Carlaw & Jaegger 1988, p. 497, Jorda 1990, p. 195). Par ailleurs, le taux de déformation différé qui existe pour les roches argileuses est multiplié par 1,5 entre 20 et 50°C et par 2 entre 20 et 120°C (EST104, Woëvre, =D = 12 MPa, 500heures, =3 non précisé; AND/G-2001, t.4 fig. 4.8-07). "Suivant un processus centripète, à puissance thermique donnée, la conductivité thermique du milieu géologique fixe la température à la paroi de l'alvéole de stockage;". Le CEA et EDF estiment que, pour une conductivité thermique comprise entre 1,2 et 1,7 W/m/°C, et pour des verres "C" refroidis 30 ans et par delà d'une "barrière ouvragée" de 30 cm de bentonite, le "domaine de température maximum en paroi d'alvéole de stockage (ordre de grandeur)", est 130-150 °C pour le granite, 160-190°C pour l'argile. "Pour obtenir le domaine de température maximum dans la barrières ouvragée, il faut rajouter entre 30 et 60 °C aux valeurs données ci dessus." (ANDRA/DRI 1995, chap. IV, p. 15 et 17). En milieu argileux, la paroi des verres est donc prévue à 190#250°C. p.18
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Pour ce qui est de la température
intérieure des colis préalablement refroidis 30 ans, les
abaques de température utilisés sont fixés à
300°C s'ils sont dans un massif argileux et 200°C dans le granite
plus conducteur (ANDRA/DRI 1995, chap. VII, fig. VII-14 p. 17). Il existe
en effet un gradient de température dans le fut de verre lui-même,
entre le coeur et la paroi : dT = Q0 r2/ 4*l
où Q0 est la puissance spécifique du verre,
r
le rayon et l sa conductibilité thermique comprise entre
0,9 à l'ambiante et 1,8 watt/m/°C à 500°C (Lefèvre
1986, p. 316, 289).
En présence d'eau, la vitesse d'altération des verres est extrêmement dépendante de la température (des ordres de grandeur lorsqu'on passe de 50 à 250°C; ANDRA/DRI 1995, chap. III, fig. III-3, p. 64) donc garder les verres dans une roche peu conductrice accélérerait l'altération. d) La barrière ouvragée déplace seulement le problème. Pour les verres "C", "barrière ouvragée" veut dire couche de bentonite. Le petit calcul CEA-EDF donné ci-dessus incluant une couche de bentonite de 30 cm d'épaisseur (ANDRA/DRI 1995, chap. IV, p. 17 et fig. IV-4 p. 32) informait donc qu'il fallait "rajouter entre 30 et 60°C aux valeurs données ci dessus.", ce qui correspond à la baisse de température prévue au contact de l'alvéole du colis grâce aux 30 cm de bentonite. La conductivité thermique de la bentonite est de l'ordre de 1,1 W/m/°C quand elle est sèche, 81,2 W/m/°C quand elle est hydratée (Jorda 1990, tab. 1). Il y a donc une différence mineure avec l'argilite de Bure (en vertical, ce qui importe sauf pour les fûts de la périphérie du dépôt). La différence ne vient guère de là. "La solution analytique approchée montre que la température à la paroi... (r=r0) est proportionnelle à 1/r02. En d'autres termes, pour une même puissance fournie, l'augmentation de température à la paroi est d'autant plus importante que le..[conteneur ou alvéole] a un faible diamètre." (AND/G-2001 t.5 III p. 13). Les fûts de verre ont un diamètre de 43 cm. Ajouter 30 cm en périphérie, c'est plus que doubler le rayon pour une même puissance fournie. C'est là l'essentiel de la raison de la baisse de température contre la roche hôte. Mais le problème est seulement déplacé. La bentonite est composée essentiellement de montmorillonite minéral très fragile :"... il reste de grandes incertitudes sur l'évolution à long terme des barrières ouvragées argileuses." (CNE 2002, 8ème rap, p. 16). Par ailleurs, la bentonite a d'une part une granulométrie très fine et d'autre part elle consomme le silicium et l'aluminium d'altération du verre empêchant la formation d'un film de saturation (très protecteur en modélisation en tout cas) de ces derniers (ANDRA/DRI 1995, chap. III p. 66 et 71). e) Faire un circuit de refroidissement. Cette idée provient des U.S.A. En fait ce sont des modélisations détaillées qui montrent que la ventilation obligatoire des galeries joue un peu ce rôle. D'où l'idée du concept de munir les dizaines de km de galeries du stockage d'un système de ventilation performant, fiable, réparable sur des décennies. On dépense de l'énergie pour refroidir les déchets. Dans la théorie, c'est très efficace : "La fig..XX montre que l'on peut passer de 310 colis/ha (sans utiliser l'aérage) à 800 colis/ha (en utilisant l'aérage) pour l'argile et le granite pour des températures de colis de 300°C et 200°C respectivement." (ANDRA/DRI 1995, chap. VII, p. 21). De même Hoorelbeke 2001 produit une figure avec une température de l'argilite à 80°C au contact de l'alvéole de deux colis de combustible MOX dont on comprend que la ventilation a sa quote part dans l'abaissement de la température. Pourtant "La seule ventilation des galeries ne permet pas d'évacuer la chaleur de façon à rester en tout point en dessous du point d'ébullition de l'eau." (CNE 2001, 7ème rap, p. 24). (suite)
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Quand on arrête la ventilation, les calculs par conductivité thermique passive reprennent leurs droits. La température montera de suite. Le DOE américain étudie entre autres l'effet de la ventilation afin d'aider à définir l'option de stockage, "haute" ou "basse" température. Mais le choix entre ces deux concepts a été remis à plus tard sans plus de précisions. Leurs calculs s'appliquent au site de Yucca Mountain, un tuff volcanique perché qui se trouve dans des conditions naturelles non saturées et dans un milieu naturel préexistant oxydant et 300 m au dessus de l'aquifère (CNE, 2002, 8è rapport, annexe 4). A Bure, c'est une argilite saturée et réductrice dont le niveau d'accueil est à quelques décamètres des aquifères sous et sur-incombants. Et l'argilite est une roche extrêmement sensible à l'assèchement. Donc : "L'option retenue dans les concepts préliminaires est de faire reposer la conception thermique du stockage sur une évacuation de chaleur passive par conduction dans le milieu géologique." (AND-2001 B, p. 144). Le double constat
Dans une configuration de stockage où la dissipation de la chaleur s'effectue par conduction dans le milieu hôte, il n'apparaît pas possible de diminuer l'incrément de température au voisinage des colis en deçà d'un seuil qui est fonction de la durée d'entreposage préalable et de la conductivité thermique du milieu d'accueil. Ce seuil est de 155°C (pour une durée d'entreposage de l'ordre de 30 ans et une conductivité de 1,5 W/m/°C." (ANDRA/DRI 1995, chap. VII, p. 19). C'est clair. Et la température est donnée au delà d'une couche de bentonite. ii) ce qu'il faut faire : C'est clair aussi. "Conclusion...pour la protection du verre R7T7 de l'altération... (...) solution possible (...) le stockage à température inférieure à 100°C..." (AND-1995, chap. III, p. 69 et 77). "Il ressort globalement que, pour des températures demeurant inférieures à 70°C, et ceci sur des périodes de l'ordre de la dizaine de milliers d'années, il n'apparaît pas d'altérations irréversibles des argilites."(AND-2001 A, p.63, B, p. 143). p.19
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C'est en accord avec la CNE. Et l'ANDRA n'étudiant
plus qu'un site (argilites) pour être cohérent ne peut en
2003 que rester sur cette nécessité : contact avec l'encaissant
inférieur à 90°C (cité par la CNE 2003, 9ème
rap, p. 39).
Conclusion La situation est une grossière caricature pour l'argilite de Bure. "Toute situation de stockage dans laquelle la température dépasse localement la température de vaporisation des eaux souterraines sera pratiquement impossible à valider. L'ANDRA devrait donc évaluer les conséquences d'une telle carence et concentrer ses efforts sur l'étude d'une situation "froide" pour les déchets C." (CNE 2001, 7ème rap., p. 30). Des acteurs importants du nucléaire n'en continuent pas moins de propager ce chiffre de 30 ans de refroidissement des verres tout en parlant du site Est, par exemple, Hoorelbeke 2001 (ancien du CEA, chef ANDRA du projet HAVL depuis 10ans). Ainsi, en 2001 l'agence donne un résultat de calculs de dimensionnement thermique "pour un critère de température de 100°C" (où?) et pour "les concepts en tunnels" (AND-2001 B, p. 144) : - pour les verres actuels : entreposage 60 ans (la puissance est alors de 500W), densité: 150 colis/ha; - pour les verres prévus ultérieurement : entreposage 60 ans (puissance 650W), densité: 100 colis/ha Pourtant la CNE est plus précise et rapporte les chiffres "à l'interface du colis et barrière ouvragée" (2001, 7è r., p. 105) : "Si l'on impose de limiter à 100°C la température à l'interface du colis et barrière ouvragée, les colis de verre actuels produits devraient être entreposés pendant environ 80 ans, et la densité de stockage serait de 90 colis par hectare.". Comparé au calcul présenté ci-dessus par l'ANDRA, la densité à l'hectare est 1,5 fois inférieure (ce qui signifie une quantité de roche excavée nettement plus importante) et alors que l'enfouissement ne se fait que 20 ans plus tard... A l'image de son chef, l'agence joue avec les chiffres. En effet dans les "concepts en tunnel", deux versions sont présentées la page précédente (AND-2001 B p. 143 et fig. II.5-9): le colis d'un diamètre de 70cm est entouré d'une couche inhabituellement épaisse de bentonite: 90 cm (il s'agit d'un "concept"), ou bien n'est entouré de rien du tout. En fait, les colis de verres ayant un diamètre de 43 cm, il est ici mis d'office un surconteneur dans les calculs (les industriels refusent de s'engager sur ce point). La température au contact de l'argilite sera différente dans les deux cas puisque dans le deuxième le rayon est de 35cm (22 pour le verre) et dans le premier de 1,25m! cela pour une même puissance thermique (température aux parois de l'alvéole inversement proportionnelle à son rayon...). Le problème thermique ne disparaît pas pour autant, il est seulement déplacé à l'intérieur de la bentonite, puisque dans ce "concept", pour 1m3 de verre enfoui, il faudrait déjà enfouir 32 m3 de bentonite. L'impossibilité d'enfouir vite dans une roche poreuse peu conductrice n'est pas une découverte : "Formation d'argiles plastiques (...) En revanche, l'évacuation de la chaleur des déchets de haute activité pose plus de problème que pour les autres formations. Ceci est sans importance pour les déchets de moyenne activité, et suggère un entreposage de relativement longue durée en surface pour ceux de haute activité (100 ans)." (Groupe Castaing 1984, p. 117). Ce concept, dit de "situation froide" possible au delà de 80 à 100 ans d'attente n'en restera pas moins chaud (100°C au contact) et nécessitera de toute façon des galeries réservées uniquement à la ventilation, des pour l'arrivée d'air sous le plan du dépôt, d'autres pour l'évacuation au dessus du plan du dépôt, d'où une emprise importante sur le plan vertical, cela avec des débits de ventilation élevés (AND-2001 B, fig. II.5-8, p. 141, p. 173). (suite) |
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L'actuel projet de Bure, celui qui doit être finalisé fin 2005 pour être présenté aux parlementaires en 2006 ne concerne pas réellement les verres "C". L'ANDRA continue de faire des calculs variés (différentes puissances) en prévisions d'expériences, dites TER, avec des éléments chauffants en petits forages dans son futur laboratoire de Bure. Les températures calculées en paroi de ces petits forages sont très élevées fonction de la puissance (cela va, à un an, de >180°C à >90°C) et avec des effets hydromécaniques associés (par ex. en un an : =D augmenté de > 0,5 MPa sur 7,5 diamètres et pression de pore augmentée de 0,9 MPa à 12,5 diamètres; AND/G-2001 t.5 tab. 3.2-14 et 15). Mais en même temps, il est écrit que "Les températures recherchées ne sont pas nécessairement très élevées...", et il est en effet notable que le changement de phase de l'eau est absent des paramètres cités à étudier (ANDRA 2000, p. 13). Et puis "La faisabilité de la mesure par capteurs capacitifs (succions) a été démontrée jusqu'à 120°C" (AND 2000 p.14). Enfin il n'y a même pas de tentative d'essai de modéliser la vaporisation : "L'eau est supposée rester liquide même à haute température (température supérieure à 100°C." (AND/G-2001 t.5 tab. 3.2-13). Donc la situation dite "chaude" qui résulterait de l'enfouissement des verres "C" qui ne seraient refroidis que 30 à 50 ans n'est pas étudiée. "...températures supérieures à 100°C qui, fort heureusement, ne sont plus envisagées." (CNE, 2002, 8ème rapport, p. 16). "Au bout d'un entreposage de longue durée (séculaire, ce qui pose le problème d'un réexamen périodique de l'autorisation accordée par l'autorité de sûreté), leur niveau de thermicité permettrait leur stockage en conditions "froides"." (CNE 2003, 9ème rap p. 3, c'est moi qui ait mis les mots en gras). Dans un an et demi les parlementaires devront voter, mais écrit la CNE avec une grande pudeur (2002, 8è r., p. 49) : "Pour les colis de déchets C vitrifiés, l'analyse n'est pas encore finalisée". Sur des sujets comme le temps de refroidissement envisagé, la densité à l'hectare, un éventuel surconteneur, une éventuelle barrière ouvragée, etc., même la CNE n'obtient que des non-réponses qui soufflent le chaud et le froid. DANS LA PRATIQUE, L'ACTUEL PROJET DE BURE 2006, C'EST POUR LES “B” Officiellement, il est insisté, martelé, qu'il faut vite s'en occuper: "Il faut traiter vite les problèmes des grands volumes de déchets B et donc de leurs conteneurs et de leur destination, qui ne peut être, dans un premier temps, que un ou des entreposages et, dans un second temps, les premiers hôtes d'un éventuel stockage souterrain;" (Dautray 2001, p. 825). La CNE martèle la même chose depuis au moins trois ans (par ex. 2001, 7ème rap., p. 17; 2003, 9ème rap, p. 3). Dautray va même plus loin (2001, p. 825) : "leur quantité (...) ajoutée à la difficulté de se protéger de tant de déchets divers ne représente-t-elle pas un danger pour la santé publique?". Pourtant tout le monde n'était pas de ces avis, peut-être parce que la problématique et le danger était sous-estimé : "Pour les déchets B il y a une question de volumes ou de mètres cubes, il faut les entreposer, mais peut-être pas en surface parce que les populations protesteraient si on leur en mettait trop, donc il faut étudier la question, mais il n'y a pas urgence." (Professeur Castaing, in Bataille 1990, p. 244). p.20
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La CNE l'exprime de manière moins passive : - 2001, 7ème rap., p. VI : "C'est pourquoi la Commission avait beaucoup insisté sur le caractère difficilement interprétable et peu fiable des inventaires préliminaires qui lui avaient été présentés. Sur ces bases, le gouvernement avait chargé le Président de l'ANDRA, le 6 mai 1999, d'établir un protocole d'inventaire tel que le volume de chaque catégorie de déchets soit parfaitement connu, en tenant compte notamment de l'extrapolation de cet inventaire à moyen et long terme. Ce travail a été réalisé et présenté au Gouvernement, puis le 4 mai 2000 à la Commission; cette dernière l'a approuvé. La commission déplore qu'aucune suite n'ait été donnée à ce travail et que, bien que disposant maintenant d'un outil approprié, la réalisation de l'inventaire n'ait toujours pas commencé, pour des raisons qui n'ont pas été portées à la connaissance de la Commission. Il s'agit là, sans aucun doute, d'une grave lacune qui retentit sur la plupart des sujets de recherche concernant les conteneurs, les entreposages et les stockages, et rend impossible une hiérarchisation précise des nuisances et des risques." (le passage en gras l'est dans le rapport). - 2002, 8ème rap., p. VII : "L'inventaire des colis à stocker est un problème commun à tout scénario de stockage. La CNE avait attiré l'attention sur l'urgence d'en disposer. Après étude de la méthodologie de l'inventaire confiée au Président de l'ANDRA en 1999 et approuvé par la CNE en mai 2000, le Gouvernement a décidé de faire entreprendre l'inventaire en juin 2001. Le premier inventaire est attendu pour 2004.". - 2003, 9ème rap., p. 9 : "Il est prévu qu'un premier inventaire sera établi à la fin de 2004". Environ cent dix familles de déchets y seront distinguées, il y aura des projection à 2010 et à 2020, "ces prévisions reposeront sur des hypothèses dont l'expression est encore incomplète.". "Les formulaires de collecte des données brutes ont été créés, et l'enquête sur les quantités entreposées à la fin de l'année 2002 est en cours. La Commission observe que l'ANDRA n'obtiendra des producteurs que les données présentement disponibles et qu'aucun effort particulier supplémentaire de caractérisation des déchets n'est prévu.". à suivre... Le "Curie-swap" est un exemple de ce qu'on ne connaît pas: "la poursuite de examen d'inventaires étrangers, l'inventaire des déchets de retraitement devant rester en France, qui n'est perceptible qu'à travers des documents comme le Modèle d'inventaire Préliminaire de l'ANDRA (...) mais qui n'aborde pas la question des équivalences..." (CNE 2001,7ème rap, p. 12). Les "équivalences", c'est l'échange de curies (curie-swap). COGEMA gère le retour des déchets étrangers en terme d'activité. Elle renvoie des fûts "C" en plus à ses clients et la France garde l'équivalent en radioactivité en gros volume de déchets "A" et "B". Les termes des contrats restent secret commercial et personne ne sait ce que fait COGEMA. Des déchets "C" ont déjà été renvoyés mais les "A" et les "B" n'ont à ce jour fait l'objet d'aucun renvoi. Comptabilisé en 1999, la part des combustibles étrangers représentait 56% du total de l'ensemble des combustibles eau légère retraités depuis le démarrage de La Hague (Investigation Plutonium, n° 19, p. 2). Les gros clients sont les allemands et les japonais qui font tourner une des deux usines de La Hague (UP3). Si l'on ne tient compte que de la "Part Française", en volume, 60% des déchets "B" viennent déjà de COGEMA (AND-1995, chap. III, tab. III.2). Le "Modèle d'inventaire préliminaire" (MIP) de l'ANDRA comporte "143 nucléides présents dans les colis de déchets radioactifs" (AND-2001 B, p. 298). Une dizaine sont pris en compte dans les simulations. (suite)
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Ou encore, dans le chapitre "Colis et alvéoles de stockage de déchets B" (AND/B-2002, Synthèse p. 33) : "Les tunnels de stockage ne sont en général pas accessibles aux opérateurs du fait d'un environnement irradiant; leur exploitation (mise en place et retrait éventuel des colis, interventions, auscultation et mesures) est totalement automatisée ou commandée à distance." Deux sont assez caractérisés, les "coques et embouts" par le type de déchet, et les "bitumes" par leur matrice. Les "coques et embouts" Il s'agit d'une famille de déchets déjà produits en matrice de ciment dits "B4" ou futurs et nus dits "B5" qui contiendront aussi des déchets technologiques éventuellement organiques. Dans ces "B5" dont le colis est appelé "CSD-C", un peu comme à "Soulaines" : "...les déchets sont compactés sous forme de galettes disposées ensuite dans un conteneur similaire à celui des colis de déchets vitrifiés." (AND-2001 B, p. 52), donc des fûts inox de 5mm et de 3mm pour le couvercle (AND-1995, chap. III, tab. III.19). Mais "La préservation de l'intégrité des colis appelle également des dispositions spécifiques susceptibles d'augmenter la résistance mécanique des colis (notamment les colis de type B2 et B5)." (AND-2001 B, p. 122). Et aussi "...déchets CSD-C pouvant inclure des déchets organiques peut poser des problèmes de dégagement gazeux qui nécessitent des filtres poreux sur les colis.", avec "Une étude particulière a été faite pour les colis CSD-C (coques compactées) qui du fait de leur teneur en composés polymères donnent lieu à une production d'hydrogène et d'acide chlorhydrique qu'il faut impérativement contrôler pour éviter les risques d'explosion et de corrosion." (CNE 2003, 9ème rap., p. 57 et p. 61). Ceci fait l'objet de recherches actuelles: "Les premiers travaux ont été réalisés sur le tritium qui est majoritairement piégé dans les gaines (coques après retraitement), sous forme d'hydrure métalliques. Le travail réalisé en 2002 sera poursuivit et concerne les autres éléments radioactifs que l'on peut trouver sous forme gazeuse : krypton 95, carbone 14, iode 129..." (AND/B-2002, p. 17). "...Colis standard de déchets compactés (CSD-C) ....L'absence de matrice de confinement des déchets compactés nécessite de connaître ces déchets mieux encore que ceux conditionnés dans d'autres colis." (CNE 2001, 7ème rap., p. 84). "On décharge, par 1000 MWé et par an, par exemple, une cinquantaine d'assemblages de 4 à 5 m de long, pesant au total près de 700 kg chacun." (Lefèvre 1986, p. 53). En zircaloy (zirconium + 1,5% d'étain) partiellement oxydé (ZrO2), ils sont cisaillés à La Hague par télémanipulation, tombent dans l'acide nitrique fumant qui dissout les pastilles d'uranium irradié. Les coques cisaillées sont recueillies, secouées et rincées., Outre le zircaloy, les embouts sont en acier inoxydable et les grilles et ressorts en alliage Inconel (Ni-Co et un peu de Fe). En contact intime pendant 3-4 ans avec le combustible pendant la réaction atomique, les coques contiennent toute la gamme des radionucléides, produits de fission et actinides (et des restes de combustible non dissous) et beaucoup de produits d'activation. Il est dit que les futurs "B5" contiendront 83% des produits de fission et d'activation et 71% des noyaux lourds hors Pu 241 (par rapport à l'inventaire prévisionnel "B"; CNE 2002, 8ème rap., p. 62). "Il s'agit de déchets irradiants dégageant au moment du conditionnement environ 90W par fût, (retraitement 3 ans après déchargement)." (Lefèvre 1986, p. 145). "le dégagement de chaleur de certains déchets B comme les coques et embouts, mais en l'état des connaissances, ce dégagement devrait être limité dans le temps à quelques années." (AND-2001 B, p. 91). p.21
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Selon AND-2001 A, tab. VI.1.2,
p. 50, il y a plus de 239Pu (période 24.390 ans) dans
un colis "B" de coque et embouts ("B4" ou "B5") que dans un colis "C" de
verre. Et il y a plus de colis de coques et embouts que de colis de verres...
(idem tab. VI.1.1, p. 49).
Étant en surface des coques, les actinides "sont immédiatement relâchés dès l'arrivée d'eau." (AND-2001 A, p. 53). En simulation ils sont donc traités comme labiles de même que les produits de fission (AND-2001 B, p. 254). Mais seule la chaîne d'actinide 4N+2 (la masse est un produit de 4 et +2), celle de l'uranium 238, est prise en compte (AND-2001 B, p. 245), or le Pu 239 est dans la chaîne actinide 4N+3 donc apparemment écarté de la simulation. Dans les calculs, le "taux de relâchement progressif" des produits d'activation de gaine est pris à 10-5/an (AND-2001 B, p. 254). Dans les scénario ANDRA, la dose Cl 36 à l'exutoire de la vallée de la Marne, due au seul "coques et embouts" ("B4"+"B5"), est pratiquement égale à celle due aux verres "C" (AND-2001 B, p. 276-78) ou lui est supérieure (3mSv/an pour ces futurs habitants de la vallée de la Marne dans le scénario dit "altéré"; AND-2001 A, p. 139). Les calculs de sensibilité montrent que la dose aux exutoires dépend des choix donnés à ces valeurs de relâchement (AND-2001 B, p. 285). L'iode est relâchée rapidement (AND/B-2002, p. 18). Il est pensé que le relâchement du 14C de ces gaines (un produit d'activation d'impuretés) peut être rapide sous forme CO2 (AND-1995, chap. III, p. 81). Les bitumes (dits "B2") Ce sont surtout des déchets COGEMA. Ils ont été coulés à 160-200°C dans des fûts pétroliers de 200 litres par exemples, à La Hague dans des fûts inox de un millimètre d'épaisseur. Leur point de ramollissement est situé entre 47 et 100°C, leur point éclair est entre 250 et 300°C. Composés au départ à 90% d'atomes de carbone et d'hydrogène, leur densité à 25°C est entre 1 et 1,1. Leurs inconvénients mentionnés sont l'inflammabilité (hydrocarbures lourds), le mauvais coefficient de transfert de la chaleur, l'absence de résistance mécanique (ils fluent à la température ordinaire) et la difficulté, due à la complexité des formules, de la modélisation de leur comportement à long terme (Lefèvre 1986, p. 138 et 432). Dans AND-2001 B, p.122-123, ils sont qualifiés de "peu irradiants" avec un débit de 250 mGy/h. Ils sont devenus célèbres pour leurs déformations et condamnés (voir par ex. Pr. Castaing in Bataille 1990, p.241-249). On lit dans un rapport du groupe CEA: "le fluage inévitable des déchets solidifiés par le bitume sur le site de stockage définitif après destruction dans le temps des conteneurs métalliques (...) Après une période pouvant varier d'une à plusieurs dizaines d'années, l'empilement des fûts de déchets solidifiés par le bitume s'effondrera. Dans les conditions les plus défavorables une couche d'enrobé de 1 m d'épaisseur recouvrira le radier du tunnel..." (reproduit dans Barillot et Davis 1994, p. 179). Et, "les performances de confinement des colis primaires, en particulier celles du colis-type B2 (bitume) pourraient être dégradées par une déformation excessive;" (AND-2001 B, p. 120). Comme ils s'agit principalement de l'immobilisation d'effluents radioactifs de stations de traitement d'effluents, on y retrouve les précipités qui ont permis l'entraînement des radioéléments. A titre d'exemple, un fût de 279 kg contient 166kg de bitume, 7 l d'eau et 106 kg des sels et hydroxydes avec la radioactivité. Les sels sont des sulfates (SO42-, de Ba, Na), des nitrates (NO3-, de Na), des ferrocyanures (Fe(CN)64-, de Ni, K), des sulfures (de Co) et des hydroxydes (de Fe, Cu, Ti). Les nitrates et sulfates de sodium sont solubles (AND-1995, chap. III, p. 27-30, AND/B-2002, p. 16). (suite)
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La CNE demande l'arrêt de toute nouvelle fabrication (2001, 7ème rap., p. 88) mais l'ANDRA accepte ceux existants (ANDRA/DRI 1995, tableau III.2, boues de traitement des effluents). En simulation, hormis les actinides non considérés, le "taux de relâchement progressif" pour tous les radionucléides est pris à 10-4 (AND-2001 B, p. 245 et 254). Des études récentes montrent que les coefficients de diffusion des ions sont multipliés par 1.000 dans de tels bitumes avec des sels par rapport au bitume normal. Le pH longue durée de 12,5 du panache alcalin accélère la cinétique de lixiviation de matière organique issue du bitume (à plus forte raison à 13,5; AND/B-2002, p. 16) avec effet probable de complexion (cf. "Courts-circuits de l'adsorption...). Les "B3" appelés "Déchets technologiques et divers cimentés" "contiennent essentiellement des éléments lourds (12,5% du total [des "B"]" (CNE 2002, 8ème rap., p. 62). Selon ANDRA/DRI 1995, tab. III-2, 12 000 m3 sont prévus à échéance 2020. Beaucoup de sortes de "B" "Les déchets B se caractérisent par une très grande diversité de colis de déchets tant en termes de caractéristiques physico-chimiques, de formes de colisage que d'inventaire radiologique. Cette diversité constitue l'une des difficultés à prendre en compte dans les études de conception. (...)- l'inventaire [le modèle préliminaire] des colis de déchets B comprend de l'ordre de 130.000 colis de déchets dont 90% présentent un volume inférieur à 500 litres." (AND-2001 A, p. 88, B p. 120). "Une illustration de la diversité de forme des déchets MAVL existants est reflétée tant dans leur présentation actuelle (colisée ou en vrac) que dans la variété des colis. Ceux-ci forment quarante-deux familles de colis : dix-huit dont la production est arrêtée, six en cours de production, dix-huit prévisionnelles." (CNE, 2002, 8ème rap., p. 62). Ils peuvent contenir tout ce qui est manipulé dans les usines atomiques: tenues PVC et outils des interventions en zones "chaudes", résines ou celluloses de filtres, solvants, huiles contaminées, pièces des coeur de réacteurs comme support de combustible, barres de contrôles, sulfates de plomb radifères, magnésium irradié (gaines des réacteurs graphite-gaz), aluminium irradié (coeurs des réacteurs spéciaux), argent irradié (joints), cendres, scories et mâchefers des fours d'incinérations de divers centres nucléaires (nouvelle unité CENTRACO à Marcoule...), pièces de caoutchouc, de bois, tissus, charbons actifs, polystyrène et divinylbenzène ou composés acryliques (squelette des résines échangeuses d'ions), polymères organiques pour l'immobilisation des résines échangeuses d'ion, etc. Les produits organiques sont inflammables et il y aura des engins et circuits électriques (il est rappelé que la ventilation servira aussi de mesure de protection essentielle en cas d'incendie; AND-2001 B p. 233). Certains déchets "B" donneront lieu à la production d'acide chlorhydrique (CNE 2003, 9ème rap., p. 61). Des toxiques chimiques Les métaux lourds (uranium et ses dérivés), peu abondants naturellement ou absents (les actinides de l'industrie atomique : neptunium, plutonium, américium, curium que contiennent les "B" sont des éléments artificiels), sont en soi des substances chimiques toxiques. La norme de potabilité pour le plomb est 0,0015 mg/l (Benjamin 2002, p. 5). Les "B" contiennent des chimiotoxiques par définition, puisqu'émetteurs alpha, qui sont les éléments plus lourds que le plomb. Les "B" sont séparés des "A" sur le seul critère qu'ils contiennent trop d'éléments lourds. Les "A" peuvent donc être une source d'information. La Commission Turpin (1996, p. 35-37), qui n'a eu accès aux documents (largement lacunaires) que quelques mois, a montré qu'ont été déposés sur le stockage de déchets "A" de La Hague (CSM) au bas mot : 25.000 tonnes de plomb des écrans de protection, plus de 1.700t de sulfate de plomb, 900 kg de Pb(IO4), 105t de bore, 15t de cadmium, 900kg de mercure, 10t de nickel, 2t de Cr3+ et 4+. p.22
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Par ailleurs la composition du béton lui-même
est à prendre en compte à cause de ce qui peut être
mis dans les coulis. Il est estimé que les 3 millions de tonnes
de béton présents contiennent 300t de Pb, 60t de bore, 60t
de nickel, 300t de Cr3+ et 4+, 6t d'étain, 3t de sélénium,
1t de Cd, 18t de béryllium et 30t d'arsenic. Il y a plus de plomb
sur le CSM que ce qu'est autorisé à recevoir une décharge
de classe 1 (Acronique du nucléaire hors-série, déc.
99, p. 39). Sans même s'occuper des radionucléides, on prévoit
qu'il faudrait vraisemblablement interdire la consommation des eaux en
aval de ce stockage de déchets "A" sur le "long terme" à
cause du plomb seul (Commission Turpin, 1996, p. 53). La limite de potabilité
pour le cadmium est 0,005 mg/l (Benjamin 2002, p. 5).
Pour Bure, l'aspect de toxicité chimique est mentionné ici où là. En 2001 était dit être étudiés: Ni, U, Cr et B (AND-2001 B, p. 102). En 2002 sont mentionnés : B, Pb, Cd, Hg, Cr, Ni, Sb, Se, U, As, Be et CN. avec "Ces données couplées à des données de mobilité dans la barrière géologique...ont permis d'établir une première liste d'éléments chimiques toxiques qu'il s'avérerait pertinent d'étudier... il s'agit de B, Se, Sb, Ni et U." (AND/B-2002, p. 177). Il n'en demeure pas moins que in fine: "La toxicité chimique n'est pas prise en compte" (CNE 2001, 7ème rap., p. 94). Une partie des déchets organiques est toxique (Lefèvre 1986, p. 371). Une grande partie des "B" sont en conteneurs ou surconteneurs à base de liants hydrauliques. Face à la non stabilité d'une roche argileuse sans soutien, pour les "B" et en 2003, l'ANDRA prévoit de s'attaquer au problème avec le "tout béton" : "... revêtues de béton. (...) Le béton de revêtement offre une stabilité mécanique de l'ouvrage au moins séculaire... (...) Après exploitation, les colis de stockage seront noyés dans du béton. L'ensemble ‘tout béton' du concept..." (CNE 2003, 9ème rap, p. 40). "Pour l'ensemble de ces ouvrages [pour les "B"], il est prévu des structures de soutènement associant boulons d'ancrages, cintres, et béton (armé ou non et de plusieurs dizaines de cm d'épaisseur suivant la taille de l'ouvrage)." (AND-2001 B, p. 137). Plus précisément, le revêtement béton au droit de l'expérimentation REP dans le haut des argiles de la Woëvre est prévu épais de 45cm, ce qui donne un puits de 5m pour une excavation de 5,9m (AND/G-2001 t.5 III p. 5). il faudra aussi couler de solides dalles de roulage pour supporter les engins transportants les lourdes hottes de protection biologique. Les ciments prévus sont les ciments Portland (CPA), les plus courants, et les ciments au laitier (CLC) (AND-2001 B, p. 81), le second à prise plus lente, moins riche en Ca et moins exothermique ce qui limite le risque de fissuration. Ils sont couramment utilisés à "Soulaines" (AND-1995, chap III, p. 99). Pour un tunnel dit "TGD", d'un diamètre de 6m, et long de 100m, il faut 800 m3 de béton à base de ciment CPA55 (AND-2001 B, p. 140). Pour les ouvrages "au delà de 5 mètres environ, la fracturation liée au retrait est inévitable." (AND-2001 B, p. 139). "Un ciment CPA hydraté est constitué de 40-50% de gel ou de phases amorphes de silicate de calcium hydraté (CSH), de 20-25% d'hydroxyde de calcium Ca (OH)2 (portlandite), de 10-20% de monoaluminate monosulfate de calcium Ca4Al2O6SO4 12H2O (Afm), de monoaluminate trisulfate de calcium Ca6Al2O3(SO4)3 32H2O (ettringite ou Aft) et de phases ferriques, de 0-5% de soude (NaOH), potasse (KOH) et hydroxydes de magnésium Mg(OH)2. La porosité de la matrice est d'environ 10 à 20%" (CNE 2003, 9ème rap., p. 95). L'ANDRA présente son choix des "barrières ouvragées cimentaires": "Le choix de conception vise à réaliser une barrière chimique, imposant sur des temps longs (quelques dizaines de milliers d'années a minima) un tampon hyper alcalin (pH compris entre 10,5 et 12,5). (suite)
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Il s'agit de disposer d'un environnement chimique (fluides et solides) jugé satisfaisant pour le confinement de tout ou partie de l'inventaire en radionucléides contenus dans les déchets B ... (...) prendre en compte de manière homogène le spectre physico-chimique relativement large contenu dans les colis de déchets B. A l'inverse on conçoit qu'ils ne constituent pas une solution optimisée pour chaque élément de l'inventaire radiologique en matière de confinement." (AND-2001 B, p. 81). "Ces valeurs [pH 12 à 13], couramment atteintes dans les ciments non altérés, permettent aux actinides (neptunium, américium, curium, plutonium, etc. ) d'être sous forme d'hydroxydes stables insolubles." (AND-1995, chap. III, p. 107). Ailleurs on peut trouver une autre justification du choix béton : "Un principe de conception important du colisage est de chercher à minimiser les quantités d'acier utilisées, afin de limiter la production d'hydrogène de corrosion qui peut constituer un risque de dégradation des performances des barrières ouvragées. Aussi le complément de colisage envisagé est constitué essentiellement de béton..." (AND-2001 B, p. 123). La perméabilité du béton "durable et confinant pour un stockage de surface" est de l'ordre de 5.10-11 m/s et celle des bétons "haute performance" encore supérieure: 3.10-10 m/s (AND-1995 chap. III, p. 101 et 110). Sur le ciment comme matrice des déchets "A" et "B", on lit aussi : "Bien que le ciment ait plusieurs caractéristiques défavorables en tant que matériel solidifiant, i.e. faible réduction de volume et relativement haut taux de lixiviation, il offre plusieurs avantages pratiques : bonnes caractéristiques mécaniques, bas coût, opérations faciles et stabilité aux radiations et à la chaleur." (Plecas et al. 2002, p. 351). "Cependant, la rétention des radionucléides, spécialement le césium, dans la matrice de ciment est négligeable. La sorbtion du césium sur le ciment est basse et la diffusion du césium dans le ciment hydraté est grande." (Plecas et al 2002, p. 347). Ces auteurs ont mesuré que 2% du césium incorporé dans un mortier sans bentonite est lessivé en 480 jours lors d'un test conventionnel sur l'entraînement des radionucléides (Plecas et al. 2002, p. 351). D'ailleurs "Il n'est pas possible à ce stade de disposer d'un modèle convaincant sur la capacité de rétention des radionucléides par les ciments. Il n'est donc pas actuellement envisageable de retenir de performance de confinement en terme de sorption. (...) Les coefficients de diffusion retenus sont de l'ordre de 10-11 m2/s." (AND-2001 A, p. 77). En 1995, dans son Bilan, l'ANDRA présente pour toutes données un modèle de simulation du vieillissement des ciments/béton. C'est le dit code DIFUZON sur lequel travaille alors le CEA. Ce code admet le contrôle de l'altération par la diffusion. Dans de l'eau pure, il prédit une altération sur 4 cm et 2 cm, respectivement pour les CPA et CLC au bout de 300 ans, altération qui "conduit à une diminution des résistances mécaniques, à une augmentation de la porosité du matériau et à un accroissement de la migration des radionucléides.". Coté expérimental, il y a deux lignes : "Un dispositif expérimental... du CEA-Saclay...a permis de valider les hypothèses du modèle. L'épaisseur altérée est voisine du millimètre au bout de 6 mois d'expérimentation." (AND-1995, chap. III, p. 103 et 107). Ce sont les données disponibles alors, et pour "Soulaines" et pour Bure. Le milieu géologique est corrosif: "En effet, l'équilibre chimique naturel des bétons est un milieu alcalin de pH supérieur à 12,5. Les milieux aqueux extérieurs, comme les eaux du Callovo-Oxfordien légèrement basiques (7,5 < pH <8,5), carbonatées et chlorurées correspondent donc à des solutions acides corrosives." (AND-2001 B, p. 90) (l'attaque chimique combinée la plus proche est celle de l'eau de mer). p.23
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En réalité, l'eau
de formation dans laquelle baignera les ciments/bétons sera très
acide (localement pH=1 à 2,5) lorsque le béton y sera accolé
à cause de l'oxydation de la pyrite par l'oxygène de l'air
et elles seront très sulfatées pour la même raison
(cf. "EDZ/Oxydation", p. 40).
D'autre part les déchets "B", en fûts de ciment ou de bitumes, issu des stations de traitement des effluents contiennent surtout des sulfates, nitrates, ferrocyanures..., certains aussi des acides de dégradation des produits organiques. Le CEA a fait dernièrement des expériences sur éprouvette sur matériaux cimentaire à base de ciment portland dans une solution à concentration de sulfate, NaSO4 et carbonate, NaHCO3, faible (respectivement 15.10-3 et 2,5.10-3 mole/l). Le pH est maintenu à 8,3 censé représenter le milieu géologique, et la durée des expériences est de 115 jours. Au bout de 100 jours, les échantillons augmentent assez "brutalement" de volume (croissance pouvant atteindre 0,1mm/m/j). "L'examen visuel des échantillons à la fin de l'essai (déformation > 0,5%) met en évidence des fissures traversantes perpendiculaires au grand axe de l'échantillon". Et "- la pâte de ciment est fortement microfissurée sur 1,2 mm environ, profondeur à laquelle une fissure majeure parallèle à la face d'attaque est observée. La dégradation se prolonge jusqu'à 1,5mm où la matrice est relativement moins fissurée. Jusqu'à ce niveau, l'ettringite est souvent visible..". L' "ettringite, minéral sulfaté classiquement considéré comme étant à l'origine de l'expansion des matériaux cimentaires". Des expériences antérieures, en solution avec sulfate, sans carbonate, avaient montré qu' "un comportement expansif très intense se déclenche au bout d'une quinzaine de jours et se développe avec une pente très forte, conduisant rapidement à la ruine de l'échantillon.". Il est conclu que ces résultats "permettent d'envisager une modélisation basée sur un transport diffusif" tout en reconnaissant parmi les "points durs" les effets de la fissuration sur les propriétés de transport... (AND/B-2002, p. 118 à 123). Le panache alcalin Si l'eau de l'argilite a un pouvoir corrosif sur les ciments/bétons, l'équilibre chimique naturel de ceux-ci a en retour un pouvoir corrosif sur l'argilite. Le pH est dans un premier temps 13,5 par relâchement de la soude, NaOH et potasse, KOH, puis il passe à 12,5 sur un long terme avec celui de la portlandite (Ca(OH)2). Il résultera une altération chimique des phases argileuses, essentiellement la smectite. Cette altération est visible expérimentalement par diffraction X, au microscope électronique, mesurable par une montée de silicium et aluminium dissous, etc. La matière organique de l'argilite est aussi altérée, rendues plus mobile et peut complexer une partie des actinides (cf. "Courts-circuits de l'adsorption par complexion sur les matières organiques", p. 28). Le pH longue durée de 12,5 du panache alcalin accélère aussi la cinétique de lixiviation des bitumes (AND/B-2002, p. 16; à plus forte raison la phase initiale à pH=13,5). Vingt cinq communications du Meeting clays ANDRA 2002 étaient consacrées à ce problème du choc alcalin. Selon AND-2001 A, p. 63; B, p. 62, on peut prévoir le développement de deux zones successives d'altération : "- une zone d'interaction forte (caractérisée par des transformations minéralogiques), inférieure à 1 mètre au bout de 100.000 ans ; - une zone de l'ordre d'une dizaine de mètres, caractérisée par une évolution significative de la composition chimique des eaux interstitielles, sans pour autant modifier la composition minéralogique.". Par ses fractures puis microfissures, la EDZ devrait permettre l'extension des panaches chimiques dont celui hyper-alcalin (puis celui de fer ferrique puis des radionucléides). La zone d'interaction forte pourrait passer à priori de l'échelle métrique à une emprise verticale plus ou moins régulière décamètrique. (suite)
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suite:
Au delà, l'affectation des eaux qui précède ces panaches chimiques pourrait se produire sur deux décamètres de part et d'autre du dépôt (cf. "Géométries, p. 38). Le choix du tout ciment/béton pour les "B" pose un problème ardu de simulation numérique : "... modèle à partage constant (type Kd) ... est inadapté en raison de l'évolution continue des caractéristiques des phases cimentaires avec la dégradation chimique : on a ainsi souvent recours à une discrétisation de cette dégradation en grands états successifs pour lesquels on applique des Kd constants. Appliqué à un cas réel, cela suppose la description dans le temps et dans l'espace de l'état du matériau cimentaire." (AND-2001 B, p. 94). Le panache ferreux Il existe de nombreux travaux sur l'adsorption des cations sur l'argile mais aucune n'avait été faite sur celle du Fe2+ (étudié par ailleurs, mais seulement pour son intégration dans la structure cristalline de l'argile). En milieu anoxique et saturé en eau, la réaction d'oxydation du Fe0 par l'eau devrait libérer des ions ferreux : Fe0 + 2H2O => Fe2+ + H2 (gaz) + 2 OH- Les conteneurs en acier, les parties métalliques de soutien des ouvrages, les structures métalliques du béton armé ne seront plus thermodynamiquement stables. Cela "pourrait amener au largage d'une grande quantité de fer ferrique en solution". L'étude sur montmorillonite montre clairement que le Fe(II) se comporte comme le calcium: adsorption dans l'interfeuillet et sur les surfaces basales externes des argiles avec KexCa/Fe(II) = 0,1. Mais le fer ferreux montre en outre une affinité exceptionnelle pour les sites de bordure sur le coté des argiles. La constante d'affinité pour cette adsorption de bordure dite forte est au moins 1.000 fois plus forte que pour par exemple le Zn, le Ni et l'Eu pour lesquels des valeurs existent. L'adsorption de Fe(II) sur les particules d'argiles peut avoir potentiellement un fort impact sur la capacité d'immobilisation de l'argile sur les radionucléides (AND/B-2002, p. 137-141). "Un effet compétiteur fer/radionucléides n'est pas à exclure par saturation des sites de bordures de l'argile." (AND/B-2002, p. 83). Toute pièce d'acier normal (au carbone, dite "non alliée" par opposition aux types "inox"), conteneurs métalliques, armatures des bétons, qui sera enfouie libérera de l'hydrogène une fois le milieu devenu réducteur (cf équation chimique paragraphe précédent). "En condition anaérobie..., la corrosion est généralisée avec une vitesse maximale de 40 µm/an (40 mm consommés sur 1000 ans) et peut atteindre des valeurs plus faibles (inférieures à 10µm/an en contact direct avec l'argile, enrobage dans un ciment... (...) la quantité maximale d'hydrogène produit est relativement importante pour les aciers non alliés : V = 0,182 m3/m2/an (soit 1 m3 par an pour un surconteneur ayant une surface d'environ 6 m2). Cette prévision est toutefois très majorante puisqu'elle est établie à partir de la vitesse maximale de corrosion (40 µm/an)..." (AND-1995, chap. III, p. 95). Pour les "inox" (= aciers inoxydables ou passivables) la production d'hydrogène est beaucoup plus faible : V = 9.10-3 m3/m2/an (idem p. 98). La radiolyse C'est la rupture des molécules sous l'action des rayonnements ionisants. Par exemple la molécule d'eau est décomposée en H+ et OH-. Une partie des "ions H+ se combinent pour donner la molécule gazeuse hydrogène H2, tandis que les ions OH- forment l'eau oxygénées." (Lefèvre 1986, p. 31). L'eau oxygénée ou peroxyde d'hydrogène H2O2 est un puissant oxydant. p.24
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"Les gaz de radiolyse sont
essentiellement constitués par de l'hydrogène; il peut y
avoir également production de CO2 et de CH4.
(...) Les taux de production de gaz due à l'irradiation , sont cependant
6 à 10 fois supérieur à ceux résultant de l'irradiation
.." (ANDRA/DRI 1995, chap. III, p. 51).
Ou : "Les dégagements gazeux possibles des colis primaires ["B"] ont deux origines : l'hydrogène produit par radiolyse du bitume et de l'eau, et les radionucléides gazeux (tritium, composés gazeux contenant du C-14, Kr-85, Rn-222 dans le cas des sulfates de plomb radifères)." (CNE 2002, 8ème rap, p. 63). On lit dans un rapport du groupe COGEMA : "L'irradiation des enrobés bitumineux, renfermant des déchets radioactifs dont l'activité spécifique dépasse 3,7.1012 Bq/m3 (émetteurs bêta, gamma à longue vie) provoque une cockéfaction du bitume accompagnée d'un dégagement de gaz de radiolyse et éventuellement d'une augmentation de volume des enrobés. Pour cette catégorie de déchets, il convient d'éviter un remplissage complet des fûts, de faciliter le dégagement des gaz par des ouvertures sur les couvercles et d'assurer une ventilation convenable des lieux de stockage (...) L'hydrogène étant le principal gaz de radiolyse, sa teneur dans l'air comporte un risque d'explosion pour les concentrations allant de 4 à 72,2% en volume." (reproduit dans Barillot et Davis 1994, p. 179). Et à l'ANDRA (2001 B, p. 122-123) : "...(pour les colis B2, une formation par radiolyse interne de 120 m3 d'hydrogène sur une période de 100 ans est possible dans une hypothèse maximaliste).". De même pour les ciments: "Il s'agit d'évaluer le dégagement d'hydrogène qui pourrait se produire par radiolyse et de vérifier que son débit n'entraîne pas de surpressions excessives susceptibles de faire éclater le mortier." (ANDRA/DRI 1995, chap. III, p. 43). Les "B5", eux sans matrice, peuvent "... poser des problèmes de dégagement gazeux qui nécessitent des filtres poreux sur les colis." (CNE 2003, 9ème rap., p. 57) Conséquences - Pour les colis et barrières ouvragée peut se produire "une rupture, ou claquage, liée à une montée en pression de gaz formés par auto-irradiation ou par corrosion des aciers, pression qui serait suffisante pour fissurer les barrières artificielles (en particulier pour les B2);" (AND-2001 B, p. 240). - Au niveau des installations d'enfouissement le contrôle de la composition de l'air doit être maîtrisé. En effet travaillant sur l'entreposage longue durée des "B" en sub-surface le CEA écrit qu' "un arrêt de la ventilation forcée pendant un an peut conduire à une accumulation d'hydrogène créant à terme une atmosphère potentiellement explosive dans l'alvéole." (in CNE 2003, 9ème rap, p. 61). L'hydrogène est très réactif avec l'oxygène. Cavendish a montré en 1781 qu'il se forme de l'eau. Cette expérience explique le nom d'hydrogène: "qui génère de l'eau": H2 + 1/2 O2 => H2O + chaleur. En fonction des proportions du mélange air-hydrogène peut se produire une inflammation (combustion), une déflagration (vitesse de propagation subsonique) voire une détonation (vitesse de propagation supersonique par le phénomène dit TDD [transition-déflagration-détonation] quand H2 > 10-13%, surpression 2MPa). - Face à une matrice argileuse, on s'attend à ce que ces gaz (hydrogène, gaz organiques...) se créent des "chemins microscopiques de dilatation contrôlés par le taux de production gazeux (croissance quasi-stationnaire de fracture)" (Marschall et al. 2002). Les gaz se concentreront en parties hautes des déchets et chercheront à s'échapper subverticalement vers le haut. La fracturation gazeuse s'orientera dans l'axe de la plus grande contrainte horizontale. L'air dans la gélatine ou l'huile ou un gel acrylique progresse comme cela, en "bulles-filons" et c'est probablement la manière par laquelle monte le magma du manteau terrestre... (Maaloe 1987). Le devenir de ces fractures à croissance quasi-stationnaires n'est abordé dans aucun des documents cités. A l'image de bulles-filons dans un gel, ou de filons séparés de magma qui quittent le manteau, cette voie peut être un moyen rapide de transport de masse. (suite)
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Mesdames les Députés, messieurs les députés... La lixiviation immédiate des "B" "... l'état de leur conditionnement actuel (ou son absence) laisse parfois perplexe."; "..., si certains sont conditionnés de façon satisfaisante, d'autres nécessitent à l'évidence un reconditionnement, d'autres enfin sont toujours en vrac, dans l'attente de recevoir un conditionnement." (CNE 2001, 7ème rap., p. V et p. III, l'expression en gras l'est dans le rapport). "... les colis primaires non étanches à la conception, ce qui est le cas de la très grande majorité des colis de déchets B. En effet, de nombreux colis de déchets B possèdent une enveloppe en béton non étanche aux gaz; d'autres colis de déchets B possèdent une enveloppe en acier ou en inox intentionnellement non-étanche, puisque cette caractéristique de non étanchéité aux gaz est en général une exigence de sûreté au stade de l'entreposage industriel..." (AND-2001 B, p. 122-123). "Dans le cas particulier des déchets B, après resaturation des alvéoles (quelques centaines d'années), survient le début du relâchement des radionucléides par les colis de déchets." (AND-2001 B, p. 198). "Enfin rappelons qu'à long terme, aucun rôle de confinement n'est actuellement alloué au conteneur des déchets B." (CNE 2001, 7ème rap., p. 98); L'exemple des fûts d'acier Des expériences sur acier dit A37 ou A24 (au carbone) pendant 9 mois à 25°C en conditions humides (Humidité Relative ou HR) ont été faites par EDF. Des galettes polies mécaniquement au micron, diamètre 4 cm, épaisseur 2mm, ont été mises dans de la bentonite compactée avec des témoins hors bentonite. "Aucun des témoins placés en atmosphère humide [sans bentonite] ne présente de trace visible de corrosion, même après 9 mois d'exposition à une HR de 80,7% (...) En revanche, on constate une corrosion systématique de l'acier en contact avec l'argile, quelle que soit l'HR entre 29% et 81% (correspondant à 26 et 84% de saturation respectivement).". Dans l'argile, la corrosion est amorcée dès le deuxième mois. A 9 mois à HR de 80,7%,"la quasi-totalité de la surface de l'acier est corrodée" et la profondeur maximale de piqûres dépasse 250µm (AND/B-2002, p. 153-157). L'ANDRA avait fait une revue des connaissances internationales pour les fûts d'acier normal (au carbone) en condition aérobie. Les aciers étaient en présence d'eau argileuse ou équilibrée avec du granite. Pour une température inférieure à 100°C, "la corrosion est uniforme (généralisée) et s'effectue avec une vitesse maximale de 300 µm/an" soit 3 cm au maximum en 100 ans mais jusqu'à 5cm dans des piqûres ou crevasses (AND-2001 B, chap. III, p. 93). Les inox sont peu sensibles à la corrosion généralisée (<1µm/an) mais sont sensibles à la corrosion localisée (piqûres et percement). Certaines espèces chimiques (Cl-, SO4-, O2) ont une influence non négligeable pour le maintien et l'amorçage de ces piqûres ou crevasses des inox (idem, p. 95). "L'épaisseur des conteneurs est relativement faible. Aussi n'est-il pas prévu au stade actuel qu'ils puissent jouer un rôle de confinement à long terme" (idem, p. 85). Aujourd'hui, enfouir les "B" dans le Sud de la Meuse ne coûterait pas cher Il est rapporté aujourd'hui que dans un site granitique français, il y aurait possibilité de jonction par fractures de l'eau contaminée avec la biosphère en quelques milliers d'années (CNE 2003, 9ème rap, p. 41). Le résultat de cette contamination rapide est qu'il faudrait concevoir pour les déchets "B" dans des granites, des conteneurs qui tiennent de l'ordre de la centaine de milliers d'années, en cuivre épais... (CNE 2003, 9ème rap, p. 36 et 42). Or on estime que ceux produits avant 2001 (ce qui n'est pas la moitié) représentent "plus d'une centaine de milliers de colis" (Dautray 2001, p. 817). "Il est clair que tous les débats sur les conteneurs sont sous-tendus par des enjeux économiques importants."(CNE 2001, 7ème rap., p. 95). p.25
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Une telle demande n'est pas formulée
pour l'enfouissement dans le sud de la Meuse bien que l'ANDRA écrive
du scénario dit "altéré" : "Les temps caractéristiques
de migration sont de l'ordre de quelques centaines d'années à
quelques milliers d'années selon les cas. La barrière géologique
constituée par la formation du Callovo-Oxfordien est court-circuitée."
(AND-2001 B, p. 287, 288; cf. présent document "Les puits rebouchés",
p. 34, "Un scénario «normal» suspect", p. 35).
Mesdames et messieurs... En France, toutes les autorités sont d'accord. Ainsi la CNE pense que l'avant projet présenté au gouvernement et au parlement en 2006 devrait donner "... une priorité pour les déchets B, pour lesquels les terrains argileux paraissent particulièrement adaptés en l'absence de problèmes thermiques, les autres catégories pouvant donner lieu à un choix entre stockage et entreposage de longue durée." (CNE 2001, 9ème rap., p.VIII, le passage en gras l'est dans le rapport). Là où la situation devient presque amusante est quand il est affirmé sans rire qu'on ne sait pas trop comment on pourrait entreposer les "B" en sub-surface pour la longue durée, axe 3 de la loi Bataille. Explication : "Pour les déchets B, non thermiques et, pour certains, émettant des gaz de radiolyse (essentiellement de l'hydrogène), les conditions de ventilation sont plus difficile à établir pour assurer une atmosphère non corrosive et permettant d'éviter les risques d'explosion." (CNE 2003, 9ème rap, chap. 5, ..."entreposage de longue durée...Axe 3 de la loi de 1991", p. 49). Et en souterrain ça donne quoi? C'est le CEA qui est responsable de cet axe 3 de la loi. En refusant même d'énoncer pour les "B" une ébauche de solution de stockage de longue durée en subsurface, il pointe du doigt vers l'enfouissement à Bure. C'est ce que devront "choisir" nos députés. Références
AND/G-2001 : ANDRA janvier 2001, "Référentiel géologique du site de Meuse/Haute-Marne", t.1 : Contexte et objet",79 p.; t.2 : "Les connaissances à l'échelle régionale", 230 p.; t..3 : "Les connaissances à l'échelle du secteur", 262 p.; t.4 : "Le Callovo-Oxfordien", 154p.; t.5 "Etat d'avancement de la modélisation", 107p. Document disponible sur demande au CLIS (CDrom, Comité Local d'Information et de Suivi, Préfecture de Bar-le-duc). AND-2001 : ANDRA décembre 2001, "Dossier 2001 Argile - sur l'avancement des études & recherches relatives à la faisabilité d'un stockage de déchets à haute activité et à vie longue en formation géologique profonde - Rapport de synthèse", partie A : 159p.; partie B "compléments scientifiques et techniques" : 332p. Pas de bibliographie. Document donné au CLIS (Comité Local d'Information et de Suivi). AND-2002 : ANDRA international meeting 2002, "Clays in natural and engineered barriers for radioactive waste confinement", 09-12 décembre 2002, Reims, Abstracts, 482p. Cases, J.M. - Dagallier. G. - Demassieux, L. - Durand, B. - Hartemann, P. - Homand, F. - Landais, P. - Marty, B. - Poty, B. - Royer, J.J. 20 janvier 1995, "Rapport de scientifiques lorrains concernant l'éventualité de l'implantation dans la Meuse d'un laboratoire d'études géologiques dans le cadre de la loi 91-1381 du 30 décembre 1991 relative aux recherches sur la gestion des déchets radioactifs", Institut National Polytechnique de Lorraine, Institut Lorrain des Géosciences, CRGMPME, B.P. 23, 54 501 Vandoeuvre cedex, (Nancy), polycopié, 25p. Disponible au Conseil Général de la Meuse. CNE, Commission Nationale d'Evaluation, crée jusqu'en 2006 par la loi de Ch. Bataille. Elle émet un rapport de nature gouvernementale chaque année aux environs du printemps. Rapport disponibles à : 39-43, quai André Citroën, Tour Mirabeau, 75015 Paris; tél. 01 40 58 89 05 Coparex 1989, "Rapport final forage "Lezéville 1" (LZV1) - permis de Biencourt", septembre 1989 SC/NG/EG, 31p. et un log final dépliant du forage au 1/500. CRPG 1997, "Bilan isotopique de l'oxygène et de l'hydrogène de l'eau dans des formations argileuses du forage EST104 de l'ANDRA", Rapport ANDRA n° B RP 0CRG 97-01. Cuney, M. - Leroy, J. - Pagel, M. 1992, "L'uranium", Que sais-je ?, PUF, 123p. Debelmas, J. - Mascle, G. 2000, "Les grandes structures géologiques", Dunod édit., Masson, Paris, 4è édition, 312p. Desplan, A. - Lejeune, J.M. - Maiaux, C. 1981, "Les possibilités de réalisation géothermiques dans le département de la Meuse. Inventaire", BRGM. Trois cartes de ce document sont données dans Mourot déc. 2002. Dewonck, S. 2000, "Géochimie isotopique des gaz rares dans les roches sédimentaires et les eaux souterraines de l'Est du Bassin Parisien", Thèse de doctorat de l'INPL, 247p. (suite)
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Dewonck, S. - Marty, B. 2000, "Géochimie des gaz rares dans les eaux de l'Oxfordien au niveau du site du laboratoire souterrain de Bure", Rapport ANDRA : CRPG B RP O CRP 01-1, 26p. ENSG 1997, "Etude phénoménologique du comportement des argilites siltocarbonatées de l'Est - Evolution de la pression de gonflement en fonction de l'état hydrique initial.", Rapport ANDRA n° B RP 0ENG 97-004. France-Lanord, C. 1997, "Méthodes d'analyses isotopiques des eaux interstitielles de formations argileuses et analyse critique des résultats sur les argilites de l'Est", Journées Scientifiques ANDRA-CNRS, 27 et 28 oct. 1997, Bar-le-Duc. Communications et posters. France-Lanord, C. (CRPG) 1997, "Bilan isotopique de l'oxygène et de l'hydrogène de l'eau dans des formations argileuses du forage EST 104 de l'ANDRA", Rapport ANDRA n° B RP 0CRP 97-001 France-Lanord, C. - Guilmette, C. 2000, "Analyse isotopique H et O des eaux de formation des calcaires oxfordiens du site de l'Est", Rapport FORPRO 2001/06 Re. FORPRO est un groupement de recherche créé par le CNRS et l'ANDRA sur la géologie de la zone d'enfouissement dans le cadre de la loi Bataille. Les dotations sont 1/2 CNRS #1/2 ANDRA, mais chaque structure (ex. CNRS) prend en charge les salaires de leurs agents ainsi que les frais d'infrastructure et d'équipement de base de leur laboratoire. Giannesini, S. en cours 2002 : thèse ANDRA sur les isotopes H, O, Sr et gaz rares des eaux de porosité des formations argileuses du site Meuse-Ht Marne, C. France-Lanord, CRPG, co-directeur de thèse. Giraud, A. (LaEGO-ENSG) 1995, "Mesure des paramètres thermiques et des caractèristiques thermomécaniques des marnes du Callovo-Oxfordien de la Haute-Marne", Rapport ANDRA n° B RP 0ENG 95-009. Hilly, J. - Haguenauer, B. (sous la dir. de) 1979, "Lorraine Champagne", Coll. guides géologiques régionaux, Masson édit., 216p. Homand, F. (ENSG) 1996, "Propriétés physiques et mécaniques d'argilites siltocarbonatées de l'Est", Rapport interne ANDRA n° B RP 0ENG 95-001. Homand, F. (LaEGO-ENSG) 1998, "Mesures thermiques sur le site Est - Rapport final.", Rapport interne ANDRA n° B RP 0ENG 98-009. Homand, F. - Cathelineau, M. (LaEGO et CREGU) 1998, "Etude sur l'évolution des fissures produites par un chargement mécanique et/ou thermique des siltites et des argilites.", Rapport interne ANDRA n° D RP 0ENG 98-013. Homand, F. - Villieras, F. (ENSG) 1995, "Mesures de propriétés physiques d'échantillons de Haute-Marne", Rapport interne ANDRA n° B RP 0ENG 95-007. Lefevre, E. - Homand, F. (ENSG) 1995, "Caractérisation physico-chimique et mécanique sommaire des matériaux argilo-marneux prélevés dans la cible callovo-oxfordienne de la Meuse", Rapport ANDRA n° B RP 0ENG 95-001. Le Roux, J. 2000, "Structuration du Nord-Est du Bassin de Paris", Bull, Inf. Bass. Paris, vol. 37, n°4: 13-34. Maget, P. - Rambaud, D. 1980, "Possibilités géothermiques de la région Champagne-Ardennes - II. Etude hydrogéologique des sites", BRGM, n° 80, SGN 649 GTH/CHA. carte de l'inventaire reproduite in Mourot déc. 2002. Maubeuge, P. 1991, "L'aventure du pétrole lorrain", éditions Pierron, Sarreguemines, 215p. Mégnien, Cl. 1980 (sous la dir. de) "Synthèse géologique du bassin de Paris", Mémoires du BRGM n° 101 : Stratigraphie et paléogéologie, 468p. Menjoz, A. - Lambert, M. - Matray, J.M. 1993, "Flow of formation water in the Jurassic of the Paris Basin and its effects", Philosophical Transactions of the Royal Society of London, A344: 159-69. Mourot, A. décembre 2002, "Lorraine-Champagne Ardennes - Bure et la Règle fondamentale de Sûreté", polycopié 7p. et 7 cartes annexes, déposé au CLIS et à la CNE. Ce document résume les rapports BRGM Desplan et al. 1981 et Maget et Rambaud 1980 avec reproduction de cartes de synthèse. Nguyen Trung, C. 1995 (CREGU), "Etude expérimentale de la solubilité du B-Nb2O5 cristallisé dans les solutions aqueuses", Rapport ANDRA C RP O.CRE 95.002. Pinti, D.L. - Marty, B. 1995, "Noble gases in crude oils from the Paris basin, France : Implications for the origin of fluids and constraints on oil-water-gas interactions", Geochem. Cosmochim. Acta, vol. 59, n°16: 3389-3404. Pinti, D.L. - Marty, B. 1998, "The origin of helium in deep sedimentary aquifers and the problem of dating very old groundwater", in "Dating and duration of fluid flow and fluid rock Interaction", Géol. Soc., London, Spec. Publ. 144, ed. Parnell, J. : 53-68. Wei, H.F. - Ledoux, E. - Marsily, G. de 1990, "Regional modelling of groundwater flow and salt and environmental tracer transport in deep aquifers in the Paris basin", Journal of Hydrology, 120: 341-358. p.26
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