Du fait de sa très longue période radioactive (15,7 millions d’années), de son transfert rapide dans l’environnement et de son facteur de dose élevé, l’iode-129 est un sous-produit dont la gestion est particulièrement délicate. [Vilquin, 1985]

     1 – Résumé
     L’iode 129 est un radionucléide de très longue période (demi-vie 15,7 millions d’années), créé naturellement par fission spontanée de l’uranium 235 et par l’interaction des rayons cosmiques avec le xénon [Susuki et al., 2008].
     Son activité globale a crû artificiellement d’un facteur 60 lors des essais atmosphériques d’armes nucléaires des années 1950-63 et d’un facteur 5.000 des années 1950 à aujourd’hui avec les activités de retraitement des combustibles irradiés, principalement celles des usines de La Hague et de Sellafield. Dans une précédente étude sur les rejets de carbone 14 des usines de La Hague et de Sellafield, nous avions relevé, à partir de la publication UNSCEAR 2010, que plus de 90% des rejets de ¹⁴C des installations de retraitement en fonctionnement dans le monde étaient induits par ces deux usines.
      Créé artificiellement par fission des uraniums et des plutoniums 239 et 241 dans les réacteurs nucléaires, à raison d’une moyenne de 1,1 GBq par tonne d’uranium métal (Pour un combustible enrichi à 3,5% en ²³⁵U, taux de combustion moyen 33.000 MWj/t [Vilquin, 1985] et [Pradel, 1997]). Des analyses de rejets des usines de La Hague, réalisées par le GRNC, nous pouvons déduire un taux de production d’iode 129 égal à 1,13 GBq/t pour un combustible standard (²³⁵U à 3,5 %, taux de combustion moyen 33000 MWj/t). Cet iode reste piégé dans la gaine en zircaloy des combustibles.
     Dans l’option retraitement des combustibles irradiés, l’iode est libéré au moment de la phase de dissolution des matières combustibles. Il peut être stocké sous forme d’iodure de plomb et conditionné par cimentation dans un conteneur amiante-ciment (CAC) ou par enrobage dans des résines thermodurcissables époxydes (RTD) ; solution retenue depuis 1977 pour l’usine de Tokai Mura au Japon. Dans ce cas 0,4% de l’¹²⁹I potentiel est rejeté en mer, 1% est rejeté dans l’atmosphère et 98,6% est piégé pour être conditionné en matrice solide (Bilan reconstitué d’après les données 1997 à 2002 sur Tokai Mura fournies dans les rapports UNSCEAR 2000 et 2010).
     L’autre solution retenue pour les usines de La Hague et de Sellafield est de prioriser les rejets en mer par dilution dans les rejets tritiés. Dans ce cas 93,8% de l’¹²⁹I potentiel est rejeté en mer, 1,7% est rejeté dans l’atmosphère et 4,5% est piégé et doit être conditionné et géré en matrice solide (Bilan effectué d’après [Vilquin, 1985] et les données AREVA NC 1966 – 2009 fournies au GRNC.).
     L’impact des rejets d’iode 129 des sites de retraitement est observé dans l’océan Arctique et sur les côtes norvégiennes: l’activité 129I dans les Lamina digitata a crû de 66 microBq/kg_sec à 264 mBq/kgsec entre 1930-38 et 1993) sur l’archipel de la Nouvelle-Zemble (mer de Kara) [Cooper et al., 1998], et de 6 à 105 mBq/kg_sec dans les Fucus Serratus entre 1982 et 1999 à Utsira (Norvège) [Yiou et al., 2002].
     Dans l’environnement marin proche du site de La Hague, les Fucus serratus, bio indicateurs à suivi trimestriel, sont contaminés en moyenne à 50 Bq/kg_sec et les patelles à 2 Bq/kg_sec. Les crustacés de la côte ouest de la presqu’île du Cotentin, objet d’une surveillance trimestrielle dans une zone maritime allant jusqu’à 80 km de part et d’autre du point de rejet, témoignent d’une contamination moyenne ¹²⁹I comprise entre 1 et 2,5 Bq/kgsec, valeurs 1,8 million de fois supérieures aux valeurs naturelles attendues. La rétention d’iode dans les Lamina digitata est plus de 10 fois supérieure à celle observée dans les Fucus serratus [Maro et al., 1999], et celle observée dans les Fucus serratus est en moyenne 30 fois supérieure à celle observée dans les patelles et la faune marine dans un même biote [AREVA NC, 1999 à 2009]. Les 0,2 IU.10^-11 dans les algues Laminaria digitata en 1930-38 rapportés par [Cooper et al., 1998], se traduisent par une estimation de 6,6 microBq/kg_sec dans les fucus et de 0,22 microBq/kg_sec dans la faune marine à cette époque (6,6 microBq/kg_sec/30). Aujourd’hui, ce sont 2 Bq/kg_sec qui sont mesurés en moyenne dans les mollusques et les crustacés autour de La Hague, soit une progression de l’ordre de 7 ordres de grandeur (10 millions).
     Dans l’environnement terrestre proche du site de La Hague, les rejets atmosphériques d’¹²⁹I contaminent le lait des installations agricoles sous le vent des usines de retraitement. L’OPRI relevait des contaminations de l’ordre 0,011 à 0,076 Bq/l dans la période des plus importants rejets atmosphériques 1996-98. Aujourd’hui, quelques mesures significatives sont encore relevées autour de 0,05 Bq/l et un lait moyen du «canton de Beaumont» est observé par l’IRSN à 0,013 Bq/l en 2008 et 0,021 Bq/l en 2009, les rejets atmosphériques ayant eux été réduits d’un facteur 5 (ajout de filtres spécifiques) par rapport à cette période 1996-98.
     Les rejets marins et atmosphériques ont induit de 2003 à 2006 un impact calculé à partir des mesures environnementales variant de 5 à 10 microSv sur les groupes critiques, alors que l’impact modélisé à partir du rejet est inférieur à 1 microSv [GRNC, 2005 à 2009].
     Paradoxe de ces rejets «autorisés» par arrêté, la société AREVA NC, exploitante du site de La Hague, a mis au point dès 1970 une usine de retraitement de combustibles irradiés à Tokai Mura au Japon où les rejets marins d’¹²⁹I au début des années 2000 ont été réduits d’un facteur supérieur à 1.500 par rapport à l’activité initiale de ce radionucléide dans les combustibles retraités [UNSCEAR, 2000 et 2010].

   De 1994 à 2009, le rapport des activités rejetées de krypton et d’iode 129 en mer a toujours été en moyenne proche de 1,9.10⁵ à La Hague comme à Sellafield. À Tokai Mura, de 2000 à 2002, ce même rapport ⁸⁵Kr/¹²⁹I a été de 3,1.10⁸, soit un rejet marin 1.600 fois inférieur à celui des usines de La Hague et de Sellafield, à potentiel de rejet égal.

     2- Développement
     2.1 Généralités
     Caractéristiques de l’iode 129 (¹²⁹I) : Période radioactive 15,7 millions
d’années (± 0,4.10⁶ ans)
     Émissions électrons, bêtas, X et gammas et Coefficient de dose effica-
ce adulte, par ingestion: 1,1.10^-7 Sv.Bq^-1
     Rappels métaboliques
     L’iode ingéré est rapidement et presque complètement transféré du
tractus gastro-intestinal vers le sang.
     L’iode inhalé est transféré au sang dans une proportion de 63%.
     Une fraction de l’iode (30%), transférée au sang est fixée par la thyroïde sous forme de tétra-iodothyrosine (l’hormone thyroïdienne = thyroxine). Le reste est excrété (urines, fèces).
     L’iode fixé par la thyroïde en est éliminé sous forme organique avec
une période biologique de 120 jours. Cet iode organique, produits de dégradation de la thyroxine (tri-iodo, di-iodo et mono-iodo thyrosine), se répartit uniformément dans tous les organes et tissus où il est retenu avec une période biologique de 12 jours. Un dixième est excrété par voie fécale. Le reste retourne au sang sous forme minérale d’où il est recyclé vers la thyroïde. [Vilquin, 1985]
     2.2 Origines de l’iode 129
     L’iode 129 naturel est créé par fission spontanée de l’uranium 235 qui est le seul isotope fissile de l’uranium naturel (masse ²³⁵U, 0,71% de la masse de l’U naturel). L’OMS et l’IRSN ([OMS, 1987], [IRSN, 2001]) estiment à 7 GBq le stock d’¹²⁹I accumulé sur la terre au niveau des océans depuis les quelque 5 milliards d’années de son existence.
     L’iode 129 est aussi créé artificiellement lors des réactions de fission des noyaux d’uranium ou de plutonium fissiles.
     Les explosions atmosphériques d’armes nucléaires dans les années 1945-62 ont libéré dans l’environnement terrestre une activité d’¹²⁹I estimée à 400 GBq [ibid.].
     Les réacteurs nucléaires créent une quantité d’¹²⁹I estimée à 75 GBq par cycle de combustibles (tous les 4 ans environ) pour un réacteur à eau pressurisée de 1.300 MWe. Cet iode 129 reste prisonnier du combustible et de sa gaine lors du déchargement et du stockage, mais il peut être libéré presque totalement dans l’environnement lors d’opérations de retraitement des combustibles irradiés.
     Ces opérations de retraitement sont pratiquées par les usines de Sellafield et de La Hague. Des années 1960 à 2009, ces usines ont rejeté dans l’environnement respectivement des quantités et des rapports atmosphère/mer très différents:
     Sellafield: rejets gazeux 1.980 GBq, rejets liquides 7.250 GBq, (soit 21,5% et 78,5%)
     La Hague: rejets gazeux 495 GBq, rejets liquides 25.400 GBq, (soit 1,9 % et 98,1%)
     La période très longue de ce radionucléide est une caractéristique utilisée dans le suivi des mouvements d’eau de l’Atlantique Nord et de l’océan Arctique à partir des points de rejet de Sellafield et de La Hague (Fig. n°1).
 

     Rejets d’iode et environnement
     L’iode rejeté dans l’environnement par voie atmosphérique se dépose sur le sol où il est intégré dans la chaîne alimentaire: transfert air => plante, transfert herbe => lait de vache => homme.
     L’iode rejeté en eau douce est susceptible de contaminer les cultures irriguées, les poissons et l’eau de boisson.
     L’iode rejeté en mer et celui qui est rejeté dans les fleuves sont susceptibles de contaminer les poissons, crustacés et mollusques. Il demeure longtemps dans la couche superficielle bien mélangée des océans. Les échanges avec les couches profondes sont très lents.

     L’iode immergé en eau profonde y est dispersé très lentement et n’est recyclé au niveau général qu’après un délai très long.
     On estime que le temps de résidence des eaux profondes est de l’ordre de 1.000 à 4.000 ans selon les auteurs. Les échanges verticaux de haut en bas sont plus rapides que ceux de bas en haut: l’iode est en effet véhiculé vers le fond par les particules qui sédimentent. Cette estimation sur les échanges verticaux est infirmée par l’étude de [Susuki et al., 2008], l’iode 129 restant majoritairement concentré dans la couche 0-200 m, alors que la concentration d’iode total augmente avec la profondeur [Vilquin, 1985].
     Lors d’un accident de réacteur, les traces environnementales d’iode 129 peuvent être utilisées pour reconstruire la distribution atmosphérique de l’iode 131, dont la période est beaucoup plus courte (8 jours). L’iode 131 est un des iodes responsables de l’augmentation des cancers de la thyroïde chez les enfants, observée en Biélorussie et en Ukraine dès la 4ème année qui suivit l’accident de Tchernobyl [Kasakov et al., 1992] et [Baverstock et al., 1992].

     Le rejet en mer d’129I privilégié, cas de l’usine de La Hague
     En 1985, après débats internes dans les structures de gestion du nucléaire de l’époque entre deux options de gestion des iodes radioactifs dans les usines de retraitement UP3 et UP2-800 en cours de construction: la rétention de l’iode 129 dans des résines ou du ciment disposés dans un conteneur en cuivre pour le stockage profond ou le rejet en mer par transfert dans les cuves de rejets tritiés, l’option rejets en mer à été retenue [Vilquin, 1985], celle-ci ayant un impact radiologique «acceptable» selon les décideurs [Pradel, 1997].
     Un bilan de fonctionnement dressé en 1995 par l’IRSN établissait que 93 à 95% de l’iode 129 théoriquement présent dans les combustibles était rejeté en mer (bilans des années 1992 et 1993).
     De 1993 à 2008, 99% des iodes radioactifs rejetés l’ont été en milieu marin, 1% ont été rejetés dans l’atmosphère.
     Dans ces rejets 1993 – 2008 l’¹²⁹I représente 98,82 % des rejets liquides d’iodes radioactifs (¹³¹I 0,78% et ¹³³I 0,30%) et 94,07% des rejets gazeux d’iodes radioactifs (¹³¹I 4,14% et ¹³³I 1,79%). La différence de spectre entre les rejets gazeux et liquides pouvant être due au rejet immédiat des gaz dans la phase cisaillage des combustibles et à la période très courte de l’¹³¹I (8 jours) et de l’¹³³I (20,8 heures); les iodes liquides faisant eux l’objet d’un transfert vers les cuves de rejets tritiés et d’un stockage intermédiaire avant rejet.
     Lors du retraitement, les iodes à période courte de la fission de l’²³⁵U et des ²³⁹Pu et ²⁴¹Pu ont disparu. Les ¹³¹I et ¹³³I rejetés proviennent de la fission spontanée du ²⁴⁴Cm.
     Le traitement des effluents gazeux (ajout de pièges spécifiques «AC6120» pour retenir les iodes) produit également des déchets solides d’iode 129 [Vilquin, 1985] et [Pradel, 1997].
     A noter, qu’en fonctionnement «normal», les rejets atmosphériques d’¹³¹I du site de retraitement de La Hague sont sept fois plus importants que ceux de la centrale nucléaire de Flamanville, située à une quinzaine de km.

     2.3 Rejets marins des usines de retraitement de combustibles usés

     Les rejets liquides d’iode 129 par les usines de retraitement sont directement proportionnels à l’énergie créée par les combustibles retraités (Fig. n° 2).
     Les rejets en mer d’¹²⁹I des usines de retraitement ont suivi l’activité produite dans les combustibles retraités dans les deux usines. L’¹²⁹I ne fait l’objet d’aucune mesure de rétention dans les effluents liquides.
     A Tokai Mura, l’usine japonaise de retraitement de combustibles irradiés, fournie et mise en service en 1977 par AREVA NC, les rejets liquides d’¹²⁹I sont plus de 1.500 fois inférieurs à ceux de la Hague [UNSCEAR, 2000 et 2010], à potentiel de rejet d’¹²⁹I identique.
     2.3.1 Données environnementales dans la zone OSPAR
     Sept publications permettent de suivre la contamination du milieu marin de l’hémisphère nord par les rejets de ¹²⁹I des deux usines de retraitement de combustibles irradiés, AREVA NC La Hague et BNGSL Sellafield, à partir des déterminations sur un bio-indicateur commun: l’algue brune Fucus serratus.
[Cooper et al., 1998], Océan Arctique (Laminaria digitata),
[Patti et al., 1988] et [Maro et al., 1999], côtes françaises de la Manche,
[Zhou et al., 1995], [Raisbeck et al., 1997] et [Yiou et al., 2002], de la Manche à l’Océan Arctique et [Keogh et al., 2007], côtes irlandaises.
     Ces publications expriment leurs analyses d’¹²⁹I dans les Fucus serratus en Bq/g d’iode stable, en rapport isotopique de masse ¹²⁹I /¹²⁷I, parfois en Bq/kg_sec, non en Bq/kg_frais comme le publie AREVA NC dans ses rapports environnementaux.
     Pour comparer les données des publications entre elles et avec les données locales AREVA NC, nous utilisons en donnée générique des Fucus serratus les analyses publiées à partir de [AREVA NC 2007], rapport Poids sec / Poids frais (Ps/Pf = 0,21 à Goury), et la correspondance entre expression BqLkgsec et rapport isotopique 129I/127I x 10-7 [Patti et al., 1988]:
Bq/kgfrais => Bq/kg_sec, k1 = 4,76
Bq/kgsec => IU (rapport isotopique ¹²⁹I/¹²⁷I x 10-7), k2 = 3
     La contamination observée sur les laminaires des côtes de la Nouvelle-Zemble (océan Arctique) a crû d’un facteur 4.000 entre les années 1930- 38 et l’année 1993 (0,2 à 800 IU.10^-11).
     La contamination observée sur les fucus à la station d’Utsira en Norvège (voir Fig. n°1) a crû de 6 à 105 mBq/kg_sec, soit une progression d’un facteur 17,5 de 1980 à 2000.
     Cette progression est, avec un effet retard de 3 ans environ, proportionnelle à l’augmentation des rejets liquides d’¹²⁹I des deux sites de retraitement (voir Fig. n°3).
     Les rejets ont décru légèrement de 2000 à 2009, nous n’avons pas trouvé de données locales pour cette période, informations qui permettraient de déterminer si la pollution des côtes norvégiennes continue à progresser comme on peut l’observer actuellement en champ lointain des usines de La Hague (180 – 300 km), ou se stabilise avec la réduction des rejets des installations de retraitement, comme on l’observe en champ proche (0 – 40 km).
 

     [Zhou et al., 1995] et [Keogh et al., 2007], observent à Cushendall, station commune à ces deux publications, située sur la côte nord-ouest de l’Irlande, où le taux d’¹²⁹I a progressé d’un facteur 2,4.10⁵ de 1930-38 à 2003:


     2.3.2 Données environnementales, côtes françaises de la mer de la Manche et zone maritime proche du site AREVA NC de La Hague
 
     L’observation de l’iode 129 dans les algues Fucus serratus ces deux dernières années montre, pour les échantillons prélevés dans l’environnement proche du point de rejet, une contamination moyenne comprise entre 25 et 40 Bq/kg_sec de Siouville à Fermanville (Fig. n°5) 15 à 30 km de part et d’autre de l’émissaire, de 11,5 à 25 Bq/kg_sec de Fermanville à Wimereux, ces deux dernières stations témoignant de la contamination en mer de La Manche, à plus de 40 - 300 km du point de rejet.
 

     En champ lointain, Luc sur Mer (180 km) – Wimereux (300 km), la progression du taux d’¹²⁹I sur une échelle de trente ans est plus importante qu’en champ proche de l’émissaire de rejets. Le taux en champ lointain témoigne aujourd’hui de l’effet cumul des rejets d’¹²⁹I en mer de La Manche, il est compris entre 11,5 et 17 Bq/kg_sec selon les mesures publiées par le Réseau National de Mesures (RNM) pour la période 2005-08 (moyenne des années). Ces données pour ces deux stations sont renseignées «algue non identifiée», contrairement à l’usage des divers laboratoires de radio écologie qui identifient et utilisent systématiquement les Fucus serratus en raison de leur biodisponibilité sur tous les sites côtiers.
     [Patti et al., 1988] et [Maro et al., 1999] permettent de suivre l’évolution du taux d’¹²⁹I dans les Fucus serratus de Wimereux (300 km du point de rejet) depuis 1984 et de Luc sur Mer (180 km) et de Goury (2 km) depuis 1979.

Tableau n°2

Evolution du taux d’¹²⁹I dans les Fucus serratus
sur les côtes françaises en Bq/kgsec

Sources: Patti et al., 1998, Raisbeck et al., 1994, Maro et al., 1999,
AREVA NC, et RNM 

Figure n°6

     En champ lointain, 180 à 300 km du point de rejet, si l’on compare les quelques données bibliographiques aux données publiées récemment par le RNM, ces dernières montrent une progression des taux d’¹²⁹I dans les algues brunes, alors que les rejets sont en diminution depuis 2000.
     En champ proche, 5 km en aval hydraulique du point de rejet, sur la station de Goury, la contamination moyenne annuelle des Fucus serratus fluctue avec le rejet (Fig. n°7), la valeur maximale étant atteinte en 1999 avec les rejets maximaux enregistrés: 68 Bq/kg_sec pour 1.830 GBq rejetés (Donnée AREVA NC: moyenne ¹²⁹Idans les Fucus serratus de 2003 à 2009, exprimée en Bq/kg_frais et transformée en Bq/kg_sec, voir conversions § 2.3.1.)
 

     Sur la période 2000-09, et pour la zone d’observation Granville - Barfleur, 520 analyses de Fucus serratus et 520 analyses de patelles ont été pratiquées par un même laboratoire agréé. Les patelles ont un taux de contamination moyen 30 fois inférieur à celui des Fucus serratus, teneurs moyennes comprises entre 0,5 et 2,5 Bq/kg-sec (voir Fig. n° 8). D’autre part, la concentration d’¹²⁹I dans les fucus est dix fois inférieure à celle attendue à partir de la détermination de l’¹²⁹I dans l’eau de mer prélevée au même instant sur la même station, voir fiche sur les facteurs de concentration (Fc) iode en annexe. Le Fc générique de 10.000 entre teneur iode dans l’eau de mer et teneur iode dans les algues n’est pas applicable à toutes les algues. [Maro et al. 1999] relèvent des taux d’¹²⁹I dans Laminaria digitata 12 fois supérieurs à ceux mesurés dans Fucus serratus, pour une même station.

     Le taux d’¹²⁹I observé dans les patelles, bio-indicateur à prélèvement trimestriel, présente les mêmes valeurs que celles observées chez les crustacés de la zone «côte ouest»: 1 à 2,5 Bq/kg_sec (voir Fig n°9).


     Dans la suite de l’étude, en l’absence de donnée ¹²⁹I dans l’eau de mer, nous prenons le taux d’¹²⁹I dans les fucus comme base de calcul du taux d’¹²⁹I dans les mollusques et crustacés: Fc 30 entre mollusque-crustacés et fucus, et Fc 10 entre et mollusques-crustacés (Fc 100 mollusques-crustacés et Fc 10 poissons par rapport à l’eau de mer, GRNC et Vilquin).

     Eau de mer, poissons et patelles dans la zone de rejet
     L’étude de Vilquin est basée sur une dilution dans la zone de rejet (face à l’anse d’Ecalgrain) de 1.10^-5 Bq/l d’¹²⁹I pour un rejet de 37 GBq (§ 4.2 de [Vilquin, 1985]), les facteurs de concentration en iode étant de 10 pour les poissons et 100 pour les mollusques et les crustacés.
     Si nous prenons la situation 2009 publiée dans le rapport annuel environnement AREVA NC, les valeurs observées dans l’eau de mer à Goury (10 et 7,2 mBq/l, soit une moyenne ≈ 8,6 mBq/l), chez les poissons ronds de la côte ouest (0,1; < 0,045; 0,19 et 0,21 Bq/kgfrais, soit une moyenne ≈ 0,136 Bq/kg_frais) et chez les patelles d’Ecalgrain (0,47 Bq/kgfrais), ne correspondent pas aux valeurs attendues pour un rejet marin de 1.060 GBq en 2009:
     Soit des valeurs attendues de 2,86 mBq/kg_frais chez les poissons et de 28,6 mBq/kg_frais chez les mollusques et les crustacés

     Les études environnementales effectuées en 1985 semblent avoir largement sous-estimé l’impact local des rejets marins d’¹²⁹I.

     2.4 Milieu terrestre

     Après avoir atteint un palier à 32 – 38 GBq/an les rejets atmosphériques d’iode 129 ont nettement régressé sur le site de La Hague à partir de 1996, les tonnages retraités et les taux de combustion continuant eux à progresser (voir Fig. n°10). Les autorisations de rejet qui atteignaient 111 GBq/an dans les années 1990 (Arrêté du 27 février 1984. Autorisation halogènes: 111 GBq, l’iode 129 constituant environ 98 % des rejets d’halogènes (129I, 131I et 133I) ont été réduites à partir de 2003, 20 GBq/an, puis 18 GBq/an à partir de 2007.
     La politique des autorités anglaises est tout autre en matière de rejets atmosphériques d’¹²⁹I: 70 GBq/an autorisés actuellement, valeurs variant de 52 à 70 GBq/an au gré des besoins extrêmes de BNGSL, exploitant de Sellafield. Les autorisations de rejets liquides passant elles de 1.300 GBq/an (1995) à 2.000 GBq/an (2005-09). L’¹²⁹I ne fait pas l’objet de déterminations dans les matrices terrestres et maritimes surveillées par les autorités anglaises, [RIFE 1 à 15]. Les données ponctuelles sur les côtes irlandaises sont publiées par [Zhou et al. 1995] et [Keogh et al. 2007].
     L’autorisation de rejets liquides de La Hague est adaptée aux besoins extrêmes actuels de la capacité de retraitement d’AREVA NC La Hague, sans piégeage d’¹²⁹I, 2.600 GBq/an.

     2.4.1 Données environnementales dans les mousses terrestres et les lichens, et dans l’herbe, zone proche du Site de La Hague
     À partir de 1995, trois études ponctuelles effectuées par deux laboratoires non institutionnels, basées sur les mousses terrestres et les lichens, ont mis en évidence la pollution de l’environnement terrestre proche du site de La Hague par l'¹²⁹I. Les mousses terrestres et les lichens sont couramment utilisés pour surveiller les éléments trace de nombreux polluants, dont la rétention dans les mousses et les lichens sont en moyenne de 1 à 3 ans. Ils sont aussi utilisés pour surveiller la présence de radionucléides dans l’environnement de sites nucléaires.

     Ces études ont été effectuées à des époques différentes et sur des espèces de mousses et lichens différentes:
     CRIIRAD, 1995, Bryum argenteum, mousse terrestre (1.300 fois le taux d’¹²⁹I dans la zone interdite de Tchernobyl, 42 à 79 mBq/kg_sec [CRIIRAD, 1995]), 22,4 à 102,5 Bq/kg_sec
     ACRO, 1998, Homalothecium sericeum, mousse terrestre, 21 à 99 Bq/kgsec
     ACRO, 2008, Ramalina silicosa, lichen, 2,8 à 15,1 Bq/kgsec Les taux très élevés d’¹²⁹I relevés par la CRIIRAD et par l’ACRO en 1995 et 1998 peuvent être induits par les rejets atmosphériques maximaux de cette époque (Fig. n°10).
     Ces trois études donnent des résultats relativement constants pour le site d’Herqueville 22,4 Bq/kg_sec (1995), 21 Bq/kg_sec (1998), 15,1 Bq/kg_sec (2008).
     Le site Es Clerges de Digulleville étant à 57,5 Bq/kg_sec (1995) et 53 Bq/kg_sec (1998), pas de donnée 2008 pour ce point.
     En 1999, dans le cadre des travaux du Groupe Radioécologie Nord-Cotentin, l’exploitant de La Hague a communiqué des résultats d’analyse d’¹²⁹I dans l’herbe prélevée aux points A3 et A12 de 1995 à 1998, note DQSE 99-277 du 26 mars 1999.
 

     Les points A3 et A12, sont situés à 1 km de part et d’autre du site, sous les vents dominants.
     Les données AEREVA NC sont exprimées en Bq/kg_frais, nous les avons converties en Bq/kg_sec en prenant la moyenne des rapports Ps/Pf des échantillons 2007-09 = 0,23 pour ces deux points (Fig. n° 12).
 

     Les taux d’¹²⁹I déterminés par la CRIIRAD sur des mousses terrestres prélevées le 14 décembre 1994 sur des sites sous le vent: 102,5 Bq/kg_sec à Omonville la Petite, 57,5Bq/kg_sec à Digulleville au hameau les Clerges, sont du même ordre de grandeur que les taux d’¹²⁹I déterminés par AREVA NC dans l’herbe en 1995 aux points A3 (Digulleville) et A12 (Jobourg, «Calais le Mesnil»): 100 à 200 Bq/kg_sec.
     Les taux d’¹²⁹I déterminés par l’ACRO sur des mousses prélevées le 6 avril 1998 sont de 99 Bq/kgsec à «Calais le Mesnil», correspondant au site A12 du prélèvement d’herbe AREVA NC de mars-avril 1998: 9 Bq/kg_sec; et de 40 Bq/kg_sec à La Brasserie (Digulleville), correspondant au site A3 du prélèvement d’herbe AREVA NC de mars-avril 1998: 14 Bq/kg_sec. Les mousses terrestres de 1998 ont probablement gardé en mémoire les rejets de la période 1995-96 où les taux d’¹²⁹I dans l’herbe aux points A3 et A12 culminaient à 200-250 Bq/kg_sec.

     À partir de 1999 les rapports environnementaux de l’exploitant de La Hague publient les résultats d’analyse d’¹²⁹I dans des échantillons d’herbe en 5 points distants de 1 km du site (Fig. n°11), échantillons prélevés mensuellement. 4 points distants de 2 km et un point situé à 10 km font l’objet de prélèvements trimestriels.
     Les points A3 et A12 ont toujours eu des mesures significatives depuis 1999. Les observations ci-après sont basées sur la permanence du suivi de ces deux points.
 

      Les taux moyens annuels d’¹²⁹I aux points A3 et A12 varient de manière synchrone, sans liaison directe avec le rejet pour les 11 années observées (voir Fig. n° 13).
     Des taux significatifs d’¹²⁹I peuvent aussi être observés sur quelques échantillons de «productions agricoles » à Herqueville, commune située à 1 - 3 km au sud du site: 1,5 à 4,5 Bq/kgsec (persil, herbes aromatiques, lapin, œufs), [AREVA NC, 2007-09].

     2.4.2 Données environnementales dans le lait, exploitations proches du Site de La Hague
     Début 1995, dans un courrier adressé à la Commission d’information de la Hague (CSPI - Courriers du 14 avril et 2 mai 1995, adressés par André Guillemette membre du collège syndical au Docteur Albert Collignon, conseiller scientifique de la CSPI), nous nous étonnions que les mesures dans le lait des exploitations agricoles jouxtant le site de La Hague soient indiquées sous la forme « <13 Bq/l à <19 Bq/l ».
     L’arrêté du 27 février 1984 fixait la limite de rejet des halogènes (129I, 131I et 133I) à 111 GBq/an et l’129I constitue de l’ordre de 98 % des rejets halogénés. Selon l’étude d’impact du site de La Hague de 1983, 111 GBq/an d’iode 129 auraient eu un impact de 1,3 Bq/l dans le lait des exploitations voisines du site, situées sous les vents dominants.

     (avec) Un seuil de mesure 10 fois plus élevé que le taux attendu avec un rejet au maximum de l’autorisation, nous émettions quelques doutes sur la pertinence de la mesure dans ces conditions.
     En janvier 1996 l’exploitant a baissé sa limite de détection d’un facteur 10 en augmentant le temps de comptage des échantillons [CSPI, 1996]. Aujourd’hui, cette limite de détection est encore abaissée pour se situer dans la fourchette 0,02 – 0,07 Bq/l, mais elle ne permet pas de déterminer la situation réelle de l’¹²⁹I dans les exploitations proches. Si l’on prend l’exemple du lait des exploitations L1 (Herqueville) et L4 (Digulleville) de 2003 à 2009, l’¹²⁹I fait l’objet de 46 mesures significatives pour 144 échantillons. L’IRSN dans ses rapports annuels sur l’environnement rapporte une mesure moyenne de 0,013 Bq/l en 2008 du lait de «Beaumont» et de 0,021 Bq/l en 2009.
     Ces 46 déterminations significatives d’¹²⁹I peuvent néanmoins être comparées aux rejets mensuels supposés les avoir engendrées. L’impact moyen est de 0,08 Bq/l/GBq, avec des valeurs extrêmes comprises entre 0,02 et 0,15 Bq/l/GBq. Ces valeurs étant à comparer avec la donnée calculée dans l’étude d’impact de 1983: 0,14 Bq/l/GBq, (1,3 Bq/l pour un rejet moyen de 9,25 GBq/mois).

     2.5 Impacts locaux, cas du site de La Hague
     Sous estimation de la dose «modélisée»
     A partir des récentes données environnementales fournies dans les rapports AREVA NC 2007 -2009, nous pouvons retenir des contaminations moyennes des productions agricoles, et à partir de la présente étude, de la contamination moyenne des produits marins:
     Fruits et légumes 0,1 Bq/kg_frais: persil et herbes aromatiques d’Herqueville compris entre 0,1 et 0,8 Bq/kg_frais, Herbe A3 et A12: 0,7 Bq/kg_frais moyenne 2009.
     Lait et dérivés 0,02 Bq/kg_frais, valeur conservatoire AREVA NC trouvant en 2009 de nombreuses mesures significatives comprises entre 0,02 et 0,05 Bq/l, lait 2009 moyen de «Beaumont» 0,021 Bq/l [IRSN, 2010].
     Viandes et volailles 0,1 Bq/kg_frais: quelques données lapin Herqueville 2008 0,2 Bq/kg_frais, œufs Herqueville 0,1 Bq/kg_frais et similitude avec les données fruits et légumes ci-dessus.
     Crustacés et mollusques 0,28 Bq/kg_frais, données environnementales recueillies dans la présente étude. Fucus serratus 8,4 Bq/kg_frais en moyenne à Goury en 2009. Rapport 30 entre les taux d’¹²⁹I fucus et faune aquatique → 0,28 Bq/kg_frais, dans la faune aquatique chez les mollusques et crustacés.
     Poissons 0,1 Bq/kg_frais, 0,11 Bq/kg_frais en moyenne chez les poissons ronds, observés de 2004 à 2009 dans les rapports AREVA NC.
     En tenant compte de la consommation potentielle de produits locaux pour chaque groupe critique, nous pouvons calculer l’impact de dose efficace pour chaque groupe, en tenant compte du coefficient de dose de la CIPR: 1,1.10^-7 Sv/Bq:
 

     Ces écarts d’un facteur 7 à 8 entre les doses acquises par modélisation et de celles calculées à partir des mesures dans l’environnement avaient été observées dans les rapports du Groupe Radioécologie Nord-Cotentin lors de l’examen critique des rapports environnementaux concernant les rejets des années 2003 à 2006 [GRNC 2005 à 2009].
     Pour des rejets relativement stables durant ces 4 années:
 

     La prise en compte des mesures dans l’environnement conduisait à des doses nettement supérieures (d’un facteur 5 à 20) aux doses calculées directement à partir du rejet (modélisation).
 

     3 Discussion
     L'¹²⁹I étant un des 4 radionucléides rejetés sans rétention., et un contributeur significatif à la dose globale, il n’est pas anodin de le sous-estimer d’un facteur 5 à 20 chez les groupes critiques locaux. La seule rétention est due à la filtration des rejets gazeux: elle concerne les filtres solides spécifiques placés en amont des rejets gazeux. Ces déchets solides renferment plus de 5% de l’activité de l’129I mise en jeu chaque année.
     En milieu marin, entre 1939-38 et 1993, les activités de retraitement de combustibles usés ont multiplié, par 4000 l’activité de l’¹²⁹I au niveau des côtes de la Nouvelle-Zemble (0,066 à 264 mBq/kg_sec dans les Laminaria digitata). En zone proche des sites de retraitement, l’activité naturelle historique a été multipliée par sept ordres de grandeur, cas de La Hague: 6,6 microBq/kg_sec à plus de 60 Bq/kg_sec dans les Fucus serratus (En tenant compte d’un facteur 10 entre la concentration d’iode dans les Laminaria digitata et celle observée dans les Fucus serratus [Maro et al., 1999]); et cette activité se retrouve probablement dans tous les compartiments, les patelles et les crustacés ayant des taux d’¹²⁹I atteignant 2,5 Bq/kg_sec, pour une valeur naturelle attendue de 0,22 microBq/kg_sec; progression là aussi de plus de sept ordres de grandeur. La contamination de la mer de la Manche est observable sur les mêmes bio-indicateurs de Luc sur Mer (Calvados): 10,5 Bq/kg_sec [IRSN, 2008] à Wimereux (Pas de Calais): 10,2 Bq/kg_sec [Maro et al., 1997], stations situées respectivement à 180 km et 300 km en distance côtière du point de rejet. Contamination des algues qui témoigne de la contamination globale de la faune marine en Manche de Barfleur à Wimereux, comme on peut l’observer en zone proche de la conduite de rejets en mer du site de retraitement, avec un rapport 30 entre la contamination des algues et la contamination de la faune.
     La priorité donnée aux rejets marins et à la dilution de tout l’iode 129 des combustibles retraités par rapport à la solution rétention dans une matrice solide et stockage, s’appuie sur le faible impact qu’aurait un rejet liquide:
     - 0,427 microSv/an pour une personne du groupe critique dans l’hypothèse d’un rejet d’¹²⁹I de 1665 GBq/an selon [Robeau et Calmet, 1985]. Cette étude est basée sur une consommation de 9 kg/an de produits marins, alors que des études plus récentes considèrent qu’un individu adulte standard consomme 15 kg/an de produits marins, [Tamponnet 2002] et [Roussel-Debet, 2006]. Les groupes locaux critiques pris en compte par AREVA NC en consomment 30 kg/an (agriculteur) et 127 kg/an (pêcheur).
     - Dose collective 0,099 h.Sv/TBq par rapport à un rejet atmosphérique, ou une diffusion lente à partir d’un stockage de longue durée: dose collective 44 h.Sv/TBq [UNSCEAR 2010], soit une dose collective environ 4.400 fois inférieure dans le cas du rejet liquide immédiat. Le biais de ces raisonnements, est que l’on prend en compte le rejet sur un an et que l’iode 129 a une demi-vie... de 15,7 millions d’années. L’iode 129 «atmosphérique» rejoindra de toute manière les océans et, comme nous venons de le voir précédemment, s’il y a bien dispersion de l’iode 129 entre la zone de rejet et des points situés à 180 – 300 km en aval hydraulique, il s’accumule en milieu marin: son taux dans les bio indicateurs marins passant de 66µBq/kg_sec dans les Lamina digitata, taux historique relevé en 1930-38 sur les côtes de la Nouvelle-Zemble [Cooper et al., 1998], à plus de 10 Bq/kg_sec dans les Fucus serratus aujourd’hui sur les côtes françaises de La Manche (Luc sur mer et Wimereux).
     [Suzuki et al., 2008] constatent que l’iode-129 est concentré dans la couche 0-200 m par rapport à la surface des océans. Cette étude effectuée en mer du Japon et dans le golfe du Mexique corrobore celle de [Yiou et al., 1997] effectuée en mer Méditerranée où l’iode-129 se concentre dans la couche 0-100 m.
     Cette concentration dans la couche 0-200 m remet en cause les études CEA de 1985 sur la dilution de l’iode-129 dans les océans: elles considéraient une dilution de l’iode-129 sur le volume global des océans 1,1.10⁹ km³ [Vilquin, 1985], «L’iode 129 étant totalement soluble dans l’eau» [Robeau et Calmet, 1985]. Or cette dilution s’effectuant préférentiellement en surface dans la couche 0-200 m des océans (361 millions de km²), cela nous donne une dilution dans un volume de 7,22.107 km³ (3,61.10⁸ x 2.10^-1), soit une dilution théorique dans un volume 15 fois inférieur à celui envisagé. L’observation des algues de la mer de la Manche et de l’Arctique montre que la dilution est loin d’être homogène et se concentre préférentiellement entre La Hague et le Détroit du Pas de Calais. Dans ce biote, l’hypothèse d’une diffusion homogène induirait une augmentation de la teneur en iode 129 dans les algues de trois ordres de grandeur (rapport activités rejets / naturel), alors que nous observons un rapport de sept ordres de grandeur dans ce compartiment entre 1930-38 et 2009.

     En tenant compte des rejets historiques de Sellafield et de La Hague sur 45 ans, les 35.000 GBq d’iode 129 rejetés par ces deux usines ont progressivement induit une dose collective cumulée de 40 h.Sv au niveau des régions II et III du traité OSPAR. Si l’on considère les 7.500.000 habitants des départements côtiers de la Manche à celui du Nord (recensement 2007), une consommation produits de la pêche de 15 kg/an, une contamination des produits de la pêche de 0,1 Bq/kg_frais, le coefficient de dose ingestion d'¹²⁹I étant de 1,1.10^-7 Sv/Bq:

     Situation pouvant être observée chaque année depuis 2000 ...comment va-t-elle évoluer, et combien de temps durera-t-elle?
     En contradiction avec les engagements de la France vis-à-vis de la convention OSPAR, cette option de contamination délibérée de l’environnement marin est privilégiée par les exploitants et leurs autorités de contrôle, alors que des techniques de rétention existent dans le cas des effluents liquides d’¹²⁹I.
     Ces techniques de rétention en vue de transmutation de l’¹²⁹I ont été développées par le CEA dans le cadre des recherches sur la transmutation des radionucléides à vie longue depuis des dizaines d’années. Cette technologie a été vendue par le CEA et AREVA NC au Japon dès la mise en service de l’usine de retraitement de Tokai Mura, cette usine de retraitement rejette 1.500 fois moins de rejets liquides d’¹²⁹I que son homologue de La Hague aujourd’hui, à potentiel de rejet égal, bilans 1977 – 2002 [UNSCEAR, 2000 et 2010].
     En milieu terrestre, la réduction des rejets atmosphériques d’¹²⁹Ia été notable. D’un rejet de 3,4 GBq.(GWe.a)^-1 en 1989 sur l’usine UP2-400 lors du début du retraitement des combustibles à eau légère, les rejets sont aujourd’hui compris entre 0,12 et 0,23 GBq.(GWe.a)^-1 sur les usines UP3 et UP2-800, la réduction étant perceptible dès le démarrage de ces deux usines (voir Fig. n°12). Le suivi de l’usine de retraitement japonaise de Tokai Mura depuis 1977 montre que la réduction des rejets atmosphériques d’¹²⁹I est encore perfectible sur l’établissement de La Hague: à partir de l’observation des rejets de ⁸⁵Kr on peut constater que les rejets atmosphériques d’¹²⁹I de Tokai Mura ont été 2 fois inférieurs à ceux de la Hague, à potentiel de rejet égal (Rapports rejets ⁸⁵Kr /¹²⁹I gazeux La Hague: 1,15.10⁷ (période 1976 – 2009, source AREVA NC), Tokai Mura: 2,01.10⁷ (période 1977 – 2002, source UNSCEAR 2000 et 2010))

     4 Sigles
ACRO, Association pour le Contrôle de la Radioactivité dans l’Ouest
BNGSL, British Nuclear Group Sellafield Limited
CEA, Commissariat à l’Énergie Atomique
CEFAS, Center for Environment, Fisheries & Aquaculture Science
Cogéma, Compagnie générale des matières nucléaires, devenue
AREVA NC
CREDOC, Centre de recherche pour l’étude et l’observation des
conditions de vie
CRIIRAD, Commission de Recherche et d’Information
Indépendantes sur la RADioactivité
CSPI, Commission Spéciale et Permanente d’Information près l’Éta-
blissement de La Hague, aujourd’hui CLI Hague.
GRNC, Groupe Radioécologie Nord-Cotentin
IRSN, Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire
NRPB, National radiological protection board
OMS, Organisation mondiale de la santé
OPRI, Office de Protection contre les Rayonnements Ionisants, deve-
nu IRSN SESURE
SFRP, Société Française de RadioProtection
UNSCEAR, United Nation Scientific Committee on the Effects of
Atomic Radiation

     5 Bibliographie
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- AREVA NC, 2008, Rapport annuel de surveillance de l’environnement. Année 2007. AREVA NC, Etablissement de La Hague.
- AREVA NC, 2009, Rapport annuel de surveillance de l’environnement. Année 2008. AREVA NC, Etablissement de La Hague.
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